Recent ChemRxiv on Theoretical and Computational Chemistry: August 27, 2024

2024年8月27日 15:03

Modeling the ionization efficiency of small molecules in positive electrospray ionization using molecular dynamics simulations
1. 目的:
この論文は、非標的分析（NTA）において、生物学的および環境サンプル中で検出される多くの化合物に対する利用可能な分析標準が欠如しているという問題に対処することを目的としています。具体的には、液体クロマトグラフィー（LC）電気噴霧イオン化（ESI）高分解能質量分析（HRMS）技術を用いて、相対応答因子（RRF）の予測モデルを開発することに焦点を当てています。
2. 使用データ・情報:
この研究では、48種類の化合物のRRFをLC-四重極飛行時間（QTOF）MSを用いて測定し、観測されたピーク領域をそれぞれの濃度で割ることによってRRFを計算しました。さらに、CGenFF力場を用いてトポロジーを生成し、GROMACSを使用して分子動力学（MD）シミュレーションを実施しました。その結果、ESIドロップレット内の分析対象物質と他の分子との間のレナード・ジョーンズ相互作用とクーロン相互作用を計算し、これらを用いてRRFを予測する多重線形回帰モデルを構築しました。
3. 新規性・解決問題:
この研究の新規性は、分子動力学シミュレーションを用いてRRFの予測モデルを開発した点にあります。これにより、分析標準が存在しない化合物のイオン化効率をモデル化し、その濃度を推定することが可能となりました。また、構築されたモデルは決定係数（R2）が0.82、平均絶対誤差（MAE）が0.13 log単位という性能を示し、他の予測モデルや機械学習モデルと比較しても優れた性能を持っていることが示されました。
4. 未解決問題:
今後の課題としては、さらに多様な化学構造に対するモデルの評価が必要です。特に、異なる化学構造を持つ化合物に対しても高い予測精度を保持するかどうかを検証する必要があります。これにより、モデルの汎用性と実用性をさらに向上させることが期待されます。
title:
Modeling the ionization efficiency of small molecules in positive electrospray ionization using molecular dynamics simulations
author:
Dimitri, Abrahamsson, Lelouda-Athanasia, Koronaiou, Trevor, Johnson, Dimitra, Lambropoulou
date:
2024-08-26
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-hjzcr?rft_dat=source%3Ddrss

Conformer-based Multiple-Instance Learning for Predicting Biodegradability Classification
1. 与えられた論文の目的:
この研究の主な目的は、化学物質の生分解性に関する実験結果を模倣し拡張するための信頼性の高いin-silico手法を開発することです。具体的には、定量的活性-構造関係（QSAR）から得られる情報を利用して、生分解の理解を助けるルールを抽出することを目指しています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、半経験的量子化学計算を使用しました。また、コンフォーマーベースの拡張アプローチと次元削減方法を用いて、モデルの精度と適用性の向上を目指しています。さらに、グラフベースの特徴、3次元構造記述子、直接グラフベースの学習方法などの分子特徴を活用して、容易に生分解可能な化合物を識別しました。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、コンフォーマーベースの拡張アプローチと次元削減技術を組み合わせることにより、生分解性の予測におけるモデルの精度と適用性を向上させた点にあります。また、未監督の前処理を用いることで訓練セットの精緻化と特徴選択が可能となり、これにより生分解性のより良い理解と予測が可能になりました。
4. 未解決の問題:
将来的には、さらに多様な化学物質に対してモデルの適用性を拡大すること、また、異なる環境条件下での生分解性の変動を考慮したモデルの開発が必要です。これには、より広範なデータセットへのアクセスと、異なる環境条件を模擬するための新たな計算手法の開発が求められます。
title:
Conformer-based Multiple-Instance Learning for Predicting Biodegradability Classification
author:
Qi Yao, Yim
date:
2024-08-26
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-wbdbn?rft_dat=source%3Ddrss

Superposition Rules for Molecular Circuits Embedded in a Single Molecule Bis-Terpyridine Breadboard Junction
1. 与えられた論文の目的:
分子エレクトロニクスにおいて、量子力学に基づく分子コンポーネントの組み合わせやミニチュア化された統合回路の作成に向けて、予測可能なフレームワークとルールを確立することが緊急に求められています。この目的を達成するために、ビス-テルピリジンを基にした分子ブレッドボードを用いて、5つの2-5リング回路の重ね合わせによって形成される4つの導電状態を示すことができました。
2. 使用されたデータや情報:
ビス-テルピリジンベースの分子ブレッドボード接合部における5つの埋め込まれた回路の導電性を抽出するための一般的な分析/統計モデルを開発しました。このモデルは、複数の分子回路の導電性を重ね合わせるルールを実験的に検証するために使用されます。
3. 新規性および解決された問題:
新たに開発された分析/統計モデルを用いて、複数の分子回路の導電性をどのように重ね合わせるかというルールを実証しました。これにより、分子回路を構築するための重要なステップが確立されました。さらに、2つ以上の電極アンカーグループを持つ複雑な分子接合部のブレークジャンクション導電度ヒストグラムをシミュレートおよび分析するための一般的なフレームワークを提供しました。
4. 未解決の問題:
今後の課題としては、提案されたモデルとフレームワークをさまざまな分子構造や複雑な分子接合部に適用し、その汎用性と精度をさらに検証することが挙げられます。また、実際のデバイスへの応用に向けて、環境因子や製造過程での変動が導電性に与える影響を詳細に調べる必要があります。
title:
Superposition Rules for Molecular Circuits Embedded in a Single Molecule Bis-Terpyridine Breadboard Junction
author:
Ravindra, Venkatramani, Ravinder , Kumar, Veerabhadrarao, Kaliginedi
date:
2024-08-26
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-pm2rp?rft_dat=source%3Ddrss

OpenQP: A Quantum Chemical Platform Featuring MRSF-TDDFT with an Emphasis on Open-source Ecosystem
1. 与えられた論文の目的:
OpenQP（Open Quantum Platform）は、計算化学の分野における持続可能性と相互運用性の課題に対処するために開発された新しいオープンソースの量子化学ライブラリです。このプラットフォームは、様々な人気のある量子化学理論を自律モジュールとして提供し、第三者のソフトウェアとの簡単な接続を可能にすることを目的としています。
2. 使用されたデータや情報:
OpenQPは、HF、DFT、TDDFT、SF-TDDFT、MRSF-TDDFTなどのエネルギーと勾配計算を行う量子化学理論をモジュールとして提供しています。また、DTCAMシリーズのVAEE、XI、XIV、AEE、VEEなどのカスタマイズされた交換相関機能を備えており、DFTとTDDFTの適用範囲を大幅に拡大しています。
3. 新規性と解決された問題:
OpenQPの科学的に注目すべき特徴は、革新的な混合参照スピンフリップ時間依存密度汎関数理論（MRSF-TDDFT）とそのカスタマイズされた交換相関機能です。これにより、DFTとTDDFTの適用範囲が大幅に拡大されました。また、高性能を実現するためにBLASとLAPACKで最適化されており、並列実行もサポートしています。
4. 未解決の問題:
将来の拡張として、EKT-MRSF-TDDFTやSOC-MRSF-TDDFTが計画されており、OpenQPの能力をさらに拡大することが期待されています。また、幾何学的最適化、円錐交差検索、非断熱結合計算などを行うPythonラッパーPyOQPが提供されており、OpenQPライブラリのモジュールを第三者のライブラリと組み合わせてプロトタイピングすることが可能です。これにより、さらなる柔軟なプロトタイピングと操作が可能となり、持続可能性と相互運用性の向上が期待されます。
title:
OpenQP: A Quantum Chemical Platform Featuring MRSF-TDDFT with an Emphasis on Open-source Ecosystem
author:
Alireza, Lashkaripour, Vladimir , Mironov, Konstantin , Komarov, Jingbai, Li, Igor, Gerasimov, Hiroya , Nakata, Mohsen, Mazaheri, Kazuya, Ishimura, Woojin, Park, Minseok, Oh, Miquel, Huix-Rotllant, Seunghoon, Lee, Cheol Ho, Choi
date:
2024-08-26
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-k846p?rft_dat=source%3Ddrss

Knowles Partitioning at the Multi-reference Level
1. 与えられた論文の目的:
この論文では、中程度の相関を持つ電子系を研究することを目的としています。具体的には、Knowlesによって最近導入された分割法の多参照一般化を提示し、これを用いて電子系の解析を行うことが目標です。
2. 使用されたデータや情報:
論文からは具体的なデータや情報の詳細は示されていませんが、多構成摂動理論（MCPT）の一般的な枠組みを適用していることが述べられています。これは、電子系の相関効果を考慮するための計算手法であり、既存の理論やデータに基づいている可能性が高いです。
3. 新規性や解決された問題:
この研究の新規性は、Knowlesによる分割法を多参照形式に拡張した点にあります。これにより、より複雑な電子相関を持つ系に対しても適用可能な新しい理論的枠組みが提供されました。解決された問題は、中程度の相関を持つ電子系をより効果的に分析できるようになったことです。
4. 未解決の問題:
将来的には、この新しい分割法を用いた多参照摂動理論をさらに発展させ、さまざまな化学的・物理的状況におけるその適用性と精度を高める必要があります。また、計算コストの削減やアルゴリズムの最適化も重要な課題となるでしょう。
title:
Knowles Partitioning at the Multi-reference Level
author:
Ágnes, Szabados, András, Gombás, Péter, Surján
date:
2024-08-26
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-jp0vj?rft_dat=source%3Ddrss

Investigating the Interaction between Excipients and Monoclonal Antibodies PGT121 and N49P9.6-FR-LS: A Comprehensive Analysis
1. 与えられた論文の目的:
この研究の目的は、HIV感染に対する治療可能性を持つ抗体、N49P9.6-FR-LSとPGT121の生物物理的安定性に及ぼす6種の添加剤（L-アルギニン、L-アラニン、スクロース、トレハロース、メチオニン、グルタミン酸）の影響を評価することです。これらの抗体は高濃度で沈殿しやすいという問題を持っており、その安定性を向上させることが求められています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、抗体と添加剤の相互作用を計算で解析するSILCS（site-identification by ligand competitive saturation）法と、実験的な特性評価を組み合わせたアプローチを採用しています。実験的な評価には、温度勾配における粘度測定、粒子サイズ分布、ゼータ電位、pH値、溶液の外観に関する評価、および30°Cと湿度65%での短期安定性試験（初期、14日後、28日後の評価）が含まれています。
3. 新規性や解決できた問題:
この研究の新規性は、SILCS法を用いて抗体と添加剤の相互作用を計算で解析し、それによって抗体の自己相互作用に関与する領域を占有する添加剤の安定化メカニズムを提案している点にあります。また、実験的なデータと組み合わせることで、具体的な添加剤が抗体の安定性にどのように影響を与えるかを明らかにし、スクロース、アルギニン、アラニン、トレハロースが安定化に寄与する一方で、グルタミン酸はPGT121を不安定化し、メチオニンはN49P9.6-FR-LSに対して負の効果を示すなど、抗体ごとの違いも示しました。
4. 未解決問題:
将来的には、さらに多くの抗体や異なるタイプの添加剤に対して同様の分析を行うことで、より広範な抗体安定化戦略を開発する必要があります。また、実際の治療現場での抗体の挙動をより詳細に理解するために、長期的な安定性試験や、異なる環境条件下での評価も重要です。
title:
Investigating the Interaction between Excipients and Monoclonal Antibodies PGT121 and N49P9.6-FR-LS: A Comprehensive Analysis
author:
Alexander, MacKerell, Li, Xun, Asuka, Orr, Mohammad, Sajadi, Anthony, DeVico, Daniel, Deredge, Stephen, Hoag
date:
2024-08-26
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-1zv1q?rft_dat=source%3Ddrss

Accurate physics-based prediction of binding affinities of RNA and DNA targeting ligands
1. 与えられた論文は、何を目的としていますか？:
この研究の主な目的は、FEP（自由エネルギー摂動法）という計算手法を用いて、DNAやRNAと相互作用するリガンドの結合自由エネルギーを予測する精度を体系的に評価することです。これにより、核酸を標的とする小分子薬の開発において、リード化合物の最適化をガイドするのに十分な精度がFEP+にあるかどうかを検証しています。
2. 与えられた論文では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
この研究では、100以上のリガンドを含むデータセットを用いています。これらのリガンドは、DNAやRNAと異なる結合モードを示し、一部は部分的に露出しており、他は深く埋もれています。また、FEP+ソフトウェアとOPLS4力場の改善を利用して、これらのリガンドの相対的な結合自由エネルギーを予測しています。
3. 与えられた論文の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
この研究の新規性は、FEPが核酸を標的とするリガンドに対してどの程度有効かを体系的に評価した点にあります。これまでFEPの適用性は主にタンパク質へのリガンド結合に関して検証されていましたが、DNAやRNAターゲットに対しても十分な精度があることを示したことが新しい発見です。また、50%以上の予測が実験値と1kcal/mol以内で一致し、平均的な誤差も1.39kcal/molと低い値を示しています。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
今後の課題としては、FEP+の精度をさらに向上させること、特に結合モードが複雑で予測が難しいリガンドに対する精度の向上が必要です。また、より多様な核酸系に対する適用性の検証や、計算資源の更なる効率化も重要な課題とされています。
title:
Accurate physics-based prediction of binding affinities of RNA and DNA targeting ligands
author:
Eliud O., Oloo, Ara M., Abramyan, Anna, Bochicchio, Chuanjie, Wu, Wolfgang, Damm, David R., Langley, Devleena, Shivakumar, Dmitry, Lupyan, Lingle, Wang, Edward, Harder
date:
2024-08-26
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-706kg-v2?rft_dat=source%3Ddrss

A Refined Set of Universal Force Field Parameters for Some Metal Nodes in Metal-Organic Frameworks
1. 目的:
本論文の主な目的は、金属有機フレームワーク（MOFs）に含まれる特定の金属（IIA群およびIIIA群の金属）を使用して、二酸化炭素の吸収イソサームを予測するための信頼性の高い力場を効率的かつ経済的に生成する方法を開発することです。これにより、MOFsの設計の多様性と大きな孔径を活用し、炭素捕捉におけるその潜在的な応用を最大限に引き出すことが目指されています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、実験的な吸収イソサームを入力データとして使用しました。さらに、UFF（Universal Force Field）などの一般的な力場が提供するLennard-Jonesパラメーターを用いて、シミュレーションを行い、最適なパラメーターを得るために損失関数を最小化する手法が採用されています。このプロセスには、Multistate Bennett Acceptance Ratio（MBAR）理論が用いられ、力場パラメーターと損失関数の機能関係を導出しています。
3. 新規性および解決された問題:
この研究の新規性は、MOFsに含まれる特定の金属（IIA群およびIIIA群）に特有の化学環境を考慮した新しい力場を生成する方法を開発した点にあります。従来の力場では、これらの金属を含むMOFs内での二酸化炭素の吸収量を系統的に過大評価してしまう問題がありましたが、この研究によって、より正確な予測が可能になりました。
4. 未解決の問題:
将来的には、さらに多くの異なる金属やリガンドの組み合わせに対しても、この手法を適用し、その有効性を検証する必要があります。また、実際の環境条件下でのMOFsの挙動を再現するためのシミュレーション条件の最適化も重要な課題です。さらに、力場のパラメーター最適化プロセスの自動化や高速化も、研究の効率を向上させるために取り組むべき課題と言えるでしょう。
title:
A Refined Set of Universal Force Field Parameters for Some Metal Nodes in Metal-Organic Frameworks
author:
Yutao, Li, Xin , Jin, Elias , Moubarak, Berend , Smit
date:
2024-08-23
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-btm9c?rft_dat=source%3Ddrss

Understanding and Quantifying Molecular Flexibility: Torsion Angular Bin Strings
1. 与えられた論文は、何を目的としていますか？:
この研究の主な目的は、分子の柔軟性を定量化し、分子の構造的な多様性を理解するための新しい方法を提案することです。具体的には、分子のコンフォーメーションアンサンブルを意味のある代表例に簡潔にまとめるための手法を開発し、その完全性を保証することが挑戦されています。
2. 与えられた論文では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
この研究では、分子のジヒドラル角を離散的なベクトル表現として表す「torsion angular bin strings (TABS)」という概念と、分子のアンサンブルサイズの推定値としての「nTABS」を用いています。さらに、ETKDGv3srコンフォーマー生成器と小分子結晶学データから抽出された既知のトーション嗜好を活用しています。
3. 与えられた論文の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
この研究の新規性は、RMSDのような従来の手法に見られる分子サイズ依存性や閾値選択の問題を克服し、TABSを用いてコンフォーメーション空間を意味のある方法で離散化する手法を提案している点です。これにより、分子のコンフォーメーション空間のカバレッジを迅速にチェックすることが可能になります。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
TABSとnTABSの概念はまだ証明段階にあり、さらに多くの分子に対してその効果と正確性を検証する必要があります。また、大きな分子や複雑な生体分子に対してこの手法を適用し、その有効性を評価することも重要な次のステップです。
title:
Understanding and Quantifying Molecular Flexibility: Torsion Angular Bin Strings
author:
Sereina, Riniker, Jessica, Braun, Paul, Katzberger, Gregory A., Landrum
date:
2024-08-23
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-b7sxm?rft_dat=source%3Ddrss

Two-photon Absorption Strengths of Small- and Medium-Sized Molecules: Reference CC3 Values and Benchmarks
1. 与えられた論文の目的:
この研究の主な目的は、標準的な小・中サイズの有機分子に対して、高精度の垂直および縮退二光子遷移の強度データセットを提供することです。このデータセットを使用して、小さな基底集合と、Q-CC3計算が実行不能になった場合の代替波動関数法の包括的なベンチマークを行うことができます。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、第三次結合クラスター法の二次応答実装（Q-CC3）を用いて計算された、標準的な小・中サイズの有機分子の広範なデータセットが使用されました。すべての小分子にはaug-cc-pVTZ基底集合が、中サイズの分子にはaug-cc-pVDZが使用され、基底集合の違いについても議論されています。データセットには、82のシングレット遷移（リュードベリ遷移、価電子遷移、二重励起遷移など）が含まれています。
3. 新規性や解決できた問題:
この研究の新規性は、高精度で計算された大規模な二光子遷移強度のデータセットを提供することにあります。これにより、小・中サイズの有機分子の遷移の特性について深い理解を得ることができ、Q-CC3が適用できない場合の代替波動関数法の性能を定量的に評価することが可能になりました。これは、異なる系のサイズ、応答の強度、遷移のタイプがそれらの性能にどのように影響するかを明らかにすることに貢献しています。
4. 未解決問題:
将来的には、さらに大きな分子や複雑な系に対する研究が必要です。また、実験データとの比較を通じて、提案された計算方法の精度をさらに検証することも重要です。さらに、計算リソースを大幅に必要とするQ-CC3以外の方法についても、その計算効率と精度のバランスを取る新たなアプローチの開発が求められています。
title:
Two-photon Absorption Strengths of Small- and Medium-Sized Molecules: Reference CC3 Values and Benchmarks
author:
Carmelo, Naim, Denis, Jacquemin, Robert, Zaleśny
date:
2024-08-23
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-1vw8d?rft_dat=source%3Ddrss

From CO2 to solid carbon: reaction mechanism, active species, and conditioning the Ce-alloyed GaInSn catalyst
1. 与えられた論文は、何を目的としていますか？:
この研究の目的は、気候変動を緩和するための負の排出量の実現として、二酸化炭素の電気化学的還元を効率的に行い、安全に長期保存可能な炭素豊富な製品を生産することです。これを達成するために、特に電気化学的な二酸化炭素除去をターゲットとした新しい触媒材料の開発が必要とされています。
2. 与えられた論文では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
この研究では、セリウムを含むGaInSnベースの液体金属触媒の合成経路を調査し、グラフィティックカーボンの電気化学的生産に焦点を当てています。触媒の準備と前処理が炭素生産に重要であること、また有機電解質中の微量のH2OとOHが電気触媒プロセスの効率に決定的な役割を果たすことが見出されました。さらに、反応メカニズムと関与する活性種のより良い理解のために、実験的な発見と密度汎関数理論に基づく計算が組み合わされ、Ce(OH)xが触媒活性表面種として機能する二段階の還元経路が提案されました。
3. 与えられた論文の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
この研究の新規性は、セリウムを含むGaInSnベースの液体金属触媒を用いることにより、二酸化炭素を効率的に電気化学的に還元し、グラフィティックカーボンを生産する方法を開発した点にあります。また、触媒の前処理と微量の水分やOHイオンがプロセスの効率に大きく影響することを明らかにし、それにより電気化学的なCO2削減の効率化を図ることができました。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
未解決の問題としては、触媒のさらなる最適化、特に長期的な安定性と活性の向上が挙げられます。また、実際の環境条件下での二酸化炭素削減のスケールアップや、他の可能な触媒材料の探求も重要な課題です。さらに、反応メカニズムの完全な解明や、他の副反応の抑制も今後の研究で対処すべき重要なポイントです。
title:
From CO2 to solid carbon: reaction mechanism, active species, and conditioning the Ce-alloyed GaInSn catalyst
author:
Matthias, May, Daniel, Lörch, Aya G.A., Mohamed, Holger, Euchner, Janick, Timm, Jonas, Hiller, Peter, Bogdanoff
date:
2024-08-23
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-1t2ss?rft_dat=source%3Ddrss

Smoother Semiclassical Dispersion for Density Functional Theory via D3S: Understanding and Addressing Unphysical Minima in the D3 Dispersion Correction Model
1. 目的:
この研究の主な目的は、密度汎関数理論（DFT）内でロンドン分散相互作用を考慮する際に広く使用されているD3分散補正モデルが、原子の配位数が変化する際にポテンシャルエネルギー表面（PES）上に非物理的な極小値を引き起こす可能性があることを示すことです。また、この問題を解決するために、D3モデルの再パラメータ化を提案し、新しいD3-Smooth（D3S）モデルを開発しました。
2. 使用データ・情報:
この研究では、特定の分子クラスターや複合体、例えばKuratowski型のH2-NiKurクラスターやH2-PdKurクラスター、[Li(C6H6)]+複合体、dispiro(acridan)-substituted pyracene (DSAP)分子などにおけるPESの曲率が非常に高い例を分析しました。また、広範囲にわたる化学種におけるD3モデルの挙動を分析し、D3(BJ)補正とD3S(BJ)補正を含む大規模なデータセットMGCDB84を用いて、相互作用エネルギーのベンチマークセットでの精度を評価しました。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、D3分散補正モデルにおけるAB原子対依存のC6AB係数の定義の問題を明らかにし、それを解決するために特定の原子対に依存する新しいC6AB機能形式を導入した点にあります。この改良により、新しいD3-Smoothモデル（D3S）は非物理的な局所極小値を排除し、元のD3モデルの精度を維持しつつ、PESを滑らかにすることができました。
4. 未解決問題:
今後の課題としては、D3Sモデルのさらなる検証と最適化が必要です。特に、異なる種類の分子系に対するモデルの適用性と精度を広範囲にわたって評価し、D3Sモデルが他のDFT補正手法と比較してどのような利点や限界を持つかを明らかにすることが挙げられます。また、D3Sモデルを用いたダンピング関数の再最適化による改善の可能性についても検討する必要があります。
title:
Smoother Semiclassical Dispersion for Density Functional Theory via D3S: Understanding and Addressing Unphysical Minima in the D3 Dispersion Correction Model
author:
Nikolay, Tkachenko, Martin, Head-Gordon
date:
2024-08-23
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-91xmc?rft_dat=source%3Ddrss

Systematic, computational discovery of multicomponent reactions and one-pot sequences.
1. 目的:
この論文は、有機化学における新しいタイプの反応の発見に焦点を当てています。特に、複雑な分子構造を一段階で合成する多成分反応（MCRs）や一鍋で進行する反応の新たなクラスを体系的に発見し、評価し、収率を推定することを目的としています。これにより、合成の効率、経済性、環境への配慮（グリーン化学）を向上させることを目指しています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、既知の多成分反応（MCRs）のクラスとその出版物の数のデータ、および高度な量子力学的方法によるデータを使用しています。また、合成計画アルゴリズムを利用して、機械的変換の広範な知識に基づいて複雑な反応ネットワークの分析を行い、未知の反応タイプの発見に役立てています。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、合成計画のアルゴリズムを使用して、新しい多成分反応や一鍋反応、さらには有機触媒反応のタイプを体系的に発見し、ランク付けし、収率を推定する方法を開発した点にあります。これにより、反応の可能性を広げ、合成のステップ数や原子の使用効率を向上させることができるようになりました。また、従来は経験や既存の知識に依存していた反応の発見プロセスにおいて、計算手法を活用することで、より効率的かつ創造的なアプローチが可能になりました。
4. 未解決問題:
将来的には、さらに多くの未知の反応パターンを発見し、それらを実験的に検証することが求められます。また、合成計画アルゴリズムの精度を向上させることや、より複雑な化学反応の予測が可能になるような技術の開発も重要な課題です。さらに、これらの新しい反応を実際の製薬プロセスや材料科学などの応用にどのように組み込むかも、今後の研究で解決すべき問題です。
title:
Systematic, computational discovery of multicomponent reactions and one-pot sequences.
author:
Karol, Molga, Rafał, Roszak, Louis , Gadina, Agnieszka , Wołos, Ahmad , Makkawi, Barbara , Mikulak-Klucznik, Yasemin , Bilgi, Patrycja , Gołębiowska, Oskar , Popik, Tomasz , Klucznik, Sara , Szymkuć, Martyna , Moskal, Sebastian , Baś, Jacek , Mlynarski, Bartosz A. , Grzybowski
date:
2024-08-23
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-zr6rw?rft_dat=source%3Ddrss

Liquid Crystals: Unlocking the Quantum Revolution in Computing
1. 与えられた論文は、何を目的としていますか？:
このレビューは、量子情報科学における液晶の役割に焦点を当てています。具体的には、液晶の特性、分類、相転移メカニズムの概要から始め、その量子特性、量子コヒーレンスと量子もつれの表示能力について掘り下げています。さらに、量子現象の検証として液晶の適用可能性を強調し、量子コンピューティング応用への利用を目指しています。
2. 与えられた論文では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
このレビューでは、液晶の電気光学的特性に関する既存の知識を基に、量子コヒーレンスや量子もつれなどの量子現象の実証例を取り上げています。また、液晶キュービット、量子ゲート、量子回路の開発に関する最近の進歩について議論しており、量子フォトニックデバイスとの統合による量子通信と情報処理の向上も探求しています。
3. 与えられた論文の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
このレビューの新規性は、液晶を量子コンピューティングの論文で使用することの可能性を探る点にあります。具体的には、液晶が量子もつれやコヒーレンスを示し、量子ビットや量子ゲートとして機能する可能性を示したことが挙げられます。これにより、液晶が量子情報処理技術において重要な役割を果たす可能性が示唆されました。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
未解決の問題としては、液晶の材料合成、デコヒーレンス、安定性、既存技術との互換性などが挙げられます。これらの課題に対する提案された解決策には、ハイブリッドシステムや新しい製造技術が含まれていますが、これらの解決にはさらなる研究が必要です。また、液晶材料の革新、異分野間の協力、新興量子技術への応用といった将来的な研究方向も重要です。
title:
Liquid Crystals: Unlocking the Quantum Revolution in Computing
author:
Edward, Otieno, Katarzyna, Matczyszyn, Nelson, Mokaya
date:
2024-08-23
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-ql0fx?rft_dat=source%3Ddrss

Accelerated mechanochemical bond scission and stabilization against heat and light in carbamoyloxime mechanophores
1. 目的:
本研究では、ポリマーにおけるメカノケミカル反応の発見方法に関する現行のアプローチの限界を克服し、熱安定性が向上すると同時にメカノケミカル反応速度が増加する新しいメカノフォアクラスであるカルバモイルオキシムを開発することを目的としています。
2. 使用したデータや情報:
研究では、カルバモイルオキシムメカノフォアがN-O結合で力誘導型のホモリティック結合切断を起こすこと、そしてメカノケミカル切断速度がα-置換体の置換度に応じて増加することが示されました。また、カルバモイルアルドキシムは熱や光に反応してペリ環状シンエリミネーションを起こし、カルバモイルケトキシムは高温での熱分解と三重項状態からの光化学的ホモリティック切断を行うことが調べられました。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、メカノケミカル反応速度と熱安定性が同時に増加するメカノフォアを開発したことにあります。これにより、メカノケミカルと熱的反応の経路が分離され、熱安定性が向上すると同時にメカノケミカル反応の動力学も向上するという、従来の課題を解決しました。
4. 未解決問題:
将来的には、このアプローチがメカノケミカル反応発見の体系的な方法としてどのように役立つかをさらに検討する必要があります。また、他のポリマーや異なるメカノケミカル環境での応用可能性など、この研究アプローチの汎用性や限界を探ることが今後の課題として残されています。
title:
Accelerated mechanochemical bond scission and stabilization against heat and light in carbamoyloxime mechanophores
author:
Robert, Göstl, Simay, Aydonat, Davide, Campagna, Sourabh, Kumar, Sonja, Storch, Tim, Neudecker
date:
2024-08-23
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-5tfzd?rft_dat=source%3Ddrss

Machine learning-assisted c-RASAR modeling of a curated set of orally active nephrotoxic drugs: Similarity-based predictions from close source neighbors
1. 目的:
この研究の主な目的は、化学リスク評価の分野において、機械学習（ML）を用いて、分子記述子や分子フィンガープリントを含む新しいアプローチを採用し、c-RASAR（Read-Across Structure-Activity Relationship）モデルを開発し、その予測性能を向上させることです。具体的には、口腔内で活性を持つ腎毒性薬物のデータセットを用いて、分子の類似性と誤差に基づく情報を活用し、高い予測精度を持つモデルを構築することが目指されています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、最近報告された高度にキュレーションされた口腔内で活性を持つ腎毒性薬物のデータセットを使用しました。分子記述子とMACCSフィンガープリントを用いて、9種類の異なる線形および非線形のアルゴリズムを使用して、合計18種類の異なるML QSARモデルを初期に開発しました。その後、モデリング記述子とフィンガープリントによって定義された化学空間を利用して、類似性と誤差に基づくRASAR記述子を計算し、最も識別力のあるRASAR記述子を使用して、さらに18種類の異なるML c-RASARモデルを開発しました。
3. 新規性と解決できた問題:
この研究の新規性は、c-RASARという新しいアプローチを腎毒性薬物の予測に応用し、従来のQSARモデルよりも高い予測性能を達成した点にあります。また、多基準意思決定戦略であるSRD（Sum of Ranking Differences）アプローチを採用して、最も性能の良いモデルを特定しました。この統計的分析により、c-RASARモデルが全体的に良好なパフォーマンスを示したことが示されました。さらに、t-SNE分析を通じて、RASAR記述子が化学情報を効率的にエンコードしていることが明らかにされました。
4. 未解決問題:
今後の課題としては、c-RASARモデルのさらなる最適化と、他の種類の毒性や異なる化合物に対する適用性の拡大が挙げられます。また、より多様なデータセットを使用してモデルの一般化能力を評価することや、モデルの透明性と解釈可能性を向上させるための研究が必要です。
title:
Machine learning-assisted c-RASAR modeling of a curated set of orally active nephrotoxic drugs: Similarity-based predictions from close source neighbors
author:
Kunal, Roy, Arkaprava, Banerjee
date:
2024-08-22
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-57klw?rft_dat=source%3Ddrss

Molecular mechanism of the triplet states formation in bodipy-phenoxazine photosensitizer dyads confirmed by ab initio prediction of the spin polarization
1. 目的:
この研究の主な目的は、金属を含まない光増感剤ダイアドであるbodipy-phenoxazine（BDP-PXZ）およびtetramethylbodipy-phenoxazine（TMBDP-PXZ）における効率的な励起三重項状態の形成を調査することです。また、これらのダイアドがどのようにして異なる三重項状態を共存させることができるのか、そのメカニズムを明らかにすることも目的としています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、ab initio計算を用いて分析を行いました。また、過去の研究で得られたTR-EPR（時間分解型電子スピン共鳴）測定結果を参考にして、BDP-PXZにおいて2種類の異なる三重項状態が共存する理由を解明しました。
3. 新規性や解決できた問題:
この研究の新規性は、BDP-PXZのみで観測される2つの三重項状態、3CTと3BDPの共存の理由を初めて明らかにした点にあります。これは3CTの状態混合が1CTから3CTおよび3BDP状態への遷移を可能にすることを示しており、この混合効果は、分子間電荷移動分子のシングレット状態で一般的に見られるものですが、染料の励起状態の混合を決定する主要因は立体障害ではなく、置換基の電子供与能力であることが判明しました。
4. 未解決問題:
今後の課題としては、他の金属を含まない光増感剤においても同様の状態混合が観測されるかどうかを調査すること、また、三重項状態の効率的な形成を促進するための分子設計の指針をさらに詳細に理解することが挙げられます。これにより、光化学プロセスの分子メカニズムを電子構造レベルで解析するための強力なツールとしての可能性が広がるでしょう。
title:
Molecular mechanism of the triplet states formation in bodipy-phenoxazine photosensitizer dyads confirmed by ab initio prediction of the spin polarization
author:
Yuki, Kurashige, Maria, Kosaka, Katsuki, Miyokawa
date:
2024-08-22
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-ls64n?rft_dat=source%3Ddrss

Using Classifiers to Predict Catalyst Design for Polyketone Microstructure
1. 与えられた論文の目的:
非交互ポリケトンを合成するためのパラジウム触媒を予測することが目的です。具体的には、COとエチレンの共重合によって生成される非交互ポリケトンの生産に適した新しいクラスのパラジウム複合体を発見することを目指しています。
2. 使用されたデータや情報:
既存の報告例は、リガンドとしてのホスフィンスルホン酸およびジホスファザン一酸化物を使用しています。これらの情報を基に、新しいパラジウム複合体のクラスを発見するための分類器メソッドが適用されました。
3. 新規性や解決できた問題:
この研究により、既知の触媒よりも低いCO含有量で非交互ポリケトンの合成を実現することができる三つの新しいクラスのパラジウム複合体を発見することができました。これにより、このタイプのポリマーを触媒する化合物のクラスが二倍以上に増加しました。
4. 未解決の問題:
この方法論を用いて触媒発見を加速する際に、選択性が重要な結果となる場合の適用可能性についてさらに研究する必要があります。また、新しく発見されたパラジウム複合体の詳細な機構や、他の種類のポリマー合成への応用可能性についても検討する必要があります。
title:
Using Classifiers to Predict Catalyst Design for Polyketone Microstructure
author:
Paula, Diaconescu, Yin-Pok , Wong, Shiyun, Lin, Hyuk-Joon , Jung, Matthew, Shammami, Hootan, Roshandel, Henry, Dodge, Scott, Chapp, Alexander, Miller, Lorenzo, Ruiz De Castilla, Dunwei, Wang, Loi, Do, Chong, Liu
date:
2024-08-22
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-2bmc9?rft_dat=source%3Ddrss

Accurately computed dimerization fraction of ALD precursors and their impact on surface reactivity in area-selective atomic layer deposition
1. 目的:
この研究の主な目的は、Al2O3の原子層堆積（ALD）に用いられる一般的な前駆体のアルミニウム原子のルイス酸性が二量体化を引き起こすかどうか、そしてこれらの化合物がALD条件下で主に単量体として存在するのか、それとも二量体として存在するのかを調査することです。特に、領域選択的ALD（AS-ALD）の論文で前駆体の反応性やその他の特性を議論する上で、二量体化の理解が重要であるためです。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、理論的アプローチを採用し、構造探索、密度汎関数理論（DFT）、および結合クラスター計算を組み合わせて、典型的なALD圧力と温度の下での様々な前駆体の解離した二量体の割合を決定しました。研究された前駆体には、アルミニウムアルキル、塩素化アルミニウムアルキル、ジメチルアルミニウムイソプロポキシド（DMAI）、およびトリスジメチルアミドアルミニウム（TDMAA）が含まれます。
3. 新規性および解決された問題:
この研究の新規性は、ALD過程で使用されるアルミニウムベースの前駆体がどのようにして単量体または二量体として存在するかを理論的に明らかにした点にあります。特に、DMAIとTDMAAが安定な二量体を形成すること、アルミニウムアルキルが全パラメータ範囲で完全に解離していることが示されました。これにより、ALDプロセスの最適化や前駆体の選択において重要な指針を提供します。
4. 未解決の問題:
今後の研究では、異なるALD条件下での前駆体の挙動をさらに詳細に調査する必要があります。また、二量体形成がALD膜の品質や特性にどのように影響を与えるかを明らかにする実験的研究も必要です。さらに、新しい前駆体の開発や改良も進めるべきであり、これによってより効率的で選択的なALDプロセスが実現可能になるかもしれません。
title:
Accurately computed dimerization fraction of ALD precursors and their impact on surface reactivity in area-selective atomic layer deposition
author:
Ralf, Tonner-Zech, Patrick, Maue, Émilie, Chantraine, Fabian, Pieck
date:
2024-08-22
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-x3n3k?rft_dat=source%3Ddrss

Basis-set limit CCSD(T) energies for large molecules with local natural orbitals and reduced-scaling basis-set corrections
1. 与えられた論文は、何を目的としていますか？:
この研究は、密度ベースの基底関数補正（DBBSC）を用いて、相関エネルギーの基底関数不完全性（BSI）誤差を修正することを目的としています。特に、大規模計算への応用を目指し、効率的な局所自然軌道ベースの結合クラスター単一・二重置換法に摂動的三重置換（LNO-CCSD(T)）手法を組み合わせて実装しています。
2. 与えられた論文では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
この研究では、一電子のBSIを空間で特徴づける範囲分離関数を、個々の局所化分子軌道（LMO）からの寄与の和として分解しました。各LMO周辺にコンパクトな領域を構築し、これらの制限された領域内でのみ対応する寄与を評価しています。また、ハートリー・フォック（HF）エネルギーを大幅に改善する補助基底集合（CABS）補正の計算には、局所密度フィッティング近似が利用されています。
3. 与えられた論文の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
この研究の新規性は、DBBSCをLNO-CCSD(T)手法と組み合わせることにより、BSI誤差を大幅に削減し、特にダブルζ基底セットを使用した場合には1 kcal/mol未満に抑えることができた点です。さらに、トリプルζ基底セットでも顕著な改善が達成されています。また、DBBSCとCABS補正の計算が実際の応用で後HFステップに必要な壁時計時間を適度にしか増加させないため、大規模計算において高効率かつ堅牢なツールを提供します。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
この研究では、局所近似から生じる誤差について詳細に検討していますが、これらの局所近似の誤差をさらに削減する方法や、さらに大規模なシステムへの適用性を高めるための改善点が今後の課題として残されています。また、数値積分の圧縮技術や切断パラメータの選択に関するさらなる研究も必要です。
title:
Basis-set limit CCSD(T) energies for large molecules with local natural orbitals and reduced-scaling basis-set corrections
author:
Peter, Nagy, David, Mester, Mihaly, Kallay
date:
2024-08-22
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-rk909?rft_dat=source%3Ddrss

Catalytic Large Atomic Model (CLAM): A Machine-Learning-Based Interatomic Potential Universal Model
1. 目的:
与えられた論文では、触媒反応における複雑な反応や触媒形態の動的変化に対応するため、伝統的な密度汎関数理論（DFT）の限界を超える新しい手法として、機械学習に基づく「Catalytic Large Atomic Model（CLAM）」という新しい相互原子ポテンシャルを提案しています。このモデルは、異種触媒に適用可能であり、触媒設計や機構探索における強力なツールを提供することを目的としています。
2. 使用データ・情報:
CLAMの開発には、金属、合金、酸化物、クラスター、ゼオライト、2次元材料、小分子などを含む広範囲なデータセットが使用されています。この多様なデータセットにより、様々な触媒システムに対する高い精度が保証されています。
3. 新規性と解決できた問題:
CLAMは、従来のDFT手法では対応が難しい触媒形態の動的変化や複雑な反応を扱うことができる点で新規性があります。また、「ローカルファインチューニング」アルゴリズムを導入することで、構造最適化や遷移状態の探索を加速しつつ、精度を維持することが可能になりました。さらに、反応ネットワークの迅速な構築と効率的な動力学分析を容易にすることも、このモデルの重要な進歩です。
4. 未解決問題:
この論文では、CLAMの具体的な適用例や、実際の触媒反応における性能評価についての詳細は示されていません。将来的には、さまざまな触媒システムでの具体的な適用結果を示し、モデルの有効性をさらに検証する必要があります。また、より複雑な触媒システムや未知の反応条件下での挙動予測に関する研究も求められるでしょう。
title:
Catalytic Large Atomic Model (CLAM): A Machine-Learning-Based Interatomic Potential Universal Model
author:
Jin-Cheng, Liu, Zhihong, Wu, Lei, Zhou, Pengfei, Hou, Yuyan, Liu, Taoli, Guo
date:
2024-08-22
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-2xzct?rft_dat=source%3Ddrss

Protein-Ligand Interaction Energies from Quantum-Chemical Fragmentation Methods: Upgrading the MFCC-Scheme with Many-Body Contributions
1. 目的:
この研究の目的は、タンパク質とリガンドの相互作用エネルギーを正確に計算するための手法を改良することです。具体的には、分子分割法であるMolecular Fractionation with Conjugate Caps（MFCC）スキームを多体寄与を含むようにアップグレードし、その計算精度を向上させることを目指しています。
2. 使用データ・情報:
この研究では、多様なタンパク質-リガンド複合体のテストセットを使用しています。これにより、改良されたMFCCスキームがタンパク質-リガンド間の相互作用エネルギーの計算誤差をどの程度削減できるかを実証しています。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、MFCCスキームに多体寄与を取り入れた点にあります。従来のMFCCスキームでは精度が十分でない場合がありましたが、多体寄与を加えることで、タンパク質-リガンド相互作用エネルギーの計算誤差を大幅に削減し、一般的に20 kJ/mol以下に抑えることが可能となりました。これにより、より高精度な計算が可能となり、タンパク質やタンパク質-リガンド相互作用のための正確な機械学習ポテンシャルのパラメータ化の基礎を提供します。
4. 未解決問題:
今後の課題としては、さらに高次の多体寄与を系統的に含めることで、エラーをさらに削減する方法の開発が挙げられます。また、この計算スキームを用いた機械学習ポテンシャルの開発や、さまざまなタンパク質-リガンドシステムへの適用性の拡大も重要な課題です。
title:
Protein-Ligand Interaction Energies from Quantum-Chemical Fragmentation Methods: Upgrading the MFCC-Scheme with Many-Body Contributions
author:
Christoph, Jacob, Johannes R., Vornweg
date:
2024-08-22
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-mt4nk?rft_dat=source%3Ddrss

Exploring the transition from primary to secondary micelles of taurodeoxycholate and mixed micelle formation with fatty acids by molecular dynamics simulations
1. 目的:
この研究の目的は、胆汁塩によるミセル形成のメカニズムと原動力に関する分子レベルの情報を明らかにすることです。特に、初期ミセルから二次ミセルへの遷移過程を詳細に解析し、その過程での分子間相互作用と構造変化を理解することが目的です。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、タウロデオキシコレート（TDC）の50 mM溶液のミセル形成を原子レベルの分子動力学シミュレーションによって研究しました。シミュレーションでは、初期ミセル形成の過程での集合体数や構造、さらには二次ミセルへの遷移に至るまでの詳細が計測され、ミセル内外の分子の配置や相互作用が詳細に調査されました。
3. 新規性や解決できた問題:
この研究の新規性は、胆汁塩ミセルの初期形成から二次形成への遷移メカニズムを原子レベルで明らかにした点にあります。特に、ミセルの遷移が疎水性相互作用によって支配されていること、および二次ミセル形成時に分子ごとの溶媒アクセス可能表面積が顕著に減少することを発見しました。また、飽和および不飽和脂肪酸のミセルへの取り込み方の違いも解明しました。
4. 未解決問題:
今後の課題としては、他の胆汁塩や異なる濃度でのミセル形成の挙動をさらに詳細に調査すること、またミセルがどのようにして腸内での水分子や他の疎水性分子を効率的に溶解するかのメカニズムをさらに探求することが挙げられます。さらに、ミセル形成における温度やpHの影響も重要な研究テーマです。
title:
Exploring the transition from primary to secondary micelles of taurodeoxycholate and mixed micelle formation with fatty acids by molecular dynamics simulations
author:
Fatmegyul, Mustan, Anela, Ivanova, Slavka, Tcholakova
date:
2024-08-21
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-k1zl2?rft_dat=source%3Ddrss

PepFuNN: Novo Nordisk open-source toolkit to enable peptide in silico analysis
1. 与えられた論文は、何を目的としていますか？:
与えられた論文は、ペプチドライブラリの化学空間を研究し、構造活性関係分析を行うための新しいオープンソースバージョンであるPepFuNNを紹介することを目的としています。PepFuNNは、自然アミノ酸を含むペプチドを研究するためのPythonパッケージであり、特定の要件に基づいてペプチドライブラリを設計する機能も備えています。
2. 与えられた論文では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
この論文では、自然アミノ酸を含むペプチド、および公開されているモノマーディクショナリに基づいて非自然アミノ酸を含むシーケンスを用いています。これにより、物理化学的性質の計算、異なるペプチド表現を使用した類似性分析、分子フィンガープリントや計算された記述子を使用したペプチドのクラスタリングなどが可能になっています。
3. 与えられた論文の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
PepFuNNの新規性は、自然および非自然アミノ酸を含むペプチドの研究を可能にすること、そしてこれらのペプチドを用いた構造活性関係の分析を行うための統合ツールを提供することにあります。また、実験キャンペーンからのマッチしたペアを抽出して、新たなラウンドのデザインにおいて最も関連性の高い変異を選択するためのガイダンスを提供することも、解決した問題の一つです。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
将来の課題としては、非自然アミノ酸を含むペプチドのデータベースやモノマーディクショナリの拡充が挙げられます。これにより、さらに多様なペプチドの設計や分析が可能になり、PepFuNNの応用範囲が広がることが期待されます。また、実際の生物学的または医薬的応用において、これらのペプチドの効果を評価するための追加的な実験的検証も必要です。
title:
PepFuNN: Novo Nordisk open-source toolkit to enable peptide in silico analysis
author:
Rodrigo, Ochoa, Kristine, Deibler
date:
2024-08-21
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-xq3pl?rft_dat=source%3Ddrss

Exploration of Chemical Space through Automated Reasoning
1. 与えられた論文は、何を目的としていますか？:
与えられた論文は、材料化学における組成空間の効率的な探索を目的としています。具体的には、新たな材料の組成を探索し、それらの新規性や安定性、コスト、性能などの重要な基準を評価するためのツール「Comgen」を報告しています。
2. 与えられた論文では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
論文では、コンピュータサイエンスからの論理的手法を用いて、ユーザーが指定した基準を抽象形式に変換し、それらを満たす組成を特定するための強力な自動推論アルゴリズムを使用しています。また、科学的ドメイン知識について推論するために、人間の専門家から提供されたドメイン知識も利用しています。
3. 与えられた論文の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
この論文の新規性は、材料発見にこれまで適用されていなかったコンピュータサイエンスの論理的手法を利用している点にあります。これにより、データから推論を行うのではなく、ドメイン知識について明示的に推論することで、Comgenの出力が完全に解釈可能で証明可能に正確であることを保証しています。また、新しいイオン導体の探索など、複数のケーススタディを通じてツールの使用を示しており、実験調査に先立って候補組成を定量的に提案および評価するためのエンドツーエンドの自動化ワークフローにComgenを統合することを実証しています。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
論文からは直接的には言及されていませんが、一般的にこの種の研究では、さらなるアルゴリズムの最適化、より広範な材料の種類への適用、ユーザー基準のさらなる複雑化への対応などが未解決の問題として挙げられます。また、実際の実験結果との相関を検証し、ツールの実用性と精度をさらに向上させることも重要な課題です。
title:
Exploration of Chemical Space through Automated Reasoning
author:
Matthew, Rosseinsky, Judith, Clymo, Christopher M., Collins, Katie, Atkinson, Matthew S. , Dyer, Michael W., Gaultois, Vladimir V., Gusev, Sven, Schewe
date:
2024-08-21
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-2bhfw?rft_dat=source%3Ddrss

Evaluation of Natural Flavonoid Compounds in Amyloid-β (Aβ) Inhibition for Alzheimer’s Disease Treatment
1. 与えられた論文の目的:
この研究の主な目的は、アルツハイマー病（AD）の新たな治療法として、天然フラボノイド化合物がアミロイドβ（Aβ）の阻害に有効であるかを評価することです。この病気はアミロイドプラークと神経原線維変化の蓄積によって特徴づけられ、現在の治療薬はこれらのターゲットに特化していません。そのため、植物由来のハーブ治療が認知機能の向上とAD症状の軽減に推奨されています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、アミロイドβタンパク質の3D構造とフラボノイド化合物のデータがそれぞれProtein Data Bank（PDB）とPubChemデータベースから取得されました。これらのフラボノイドは、ADME（吸収、分布、代謝、排泄）スクリーニングとSWISS-ADMEおよびProTox-IIウェブサーバーを使用した毒性予測によって薬物様性がスクリーニングされました。さらに、QSAR（定量的構造活性関係）分析がアミロイドβの凝集阻害剤とβアミロイドタンパク質拮抗活性をチェックするために行われました。
3. 新規性と解決された問題:
この研究の新規性は、in silico構造ベースのアプローチを用いて、アミロイドβを標的とする天然フラボノイド化合物の潜在的な効果を評価した点にあります。特に、エピカテキンがアミロイドβ阻害剤として最も有望なフラボノイド化合物であると特定されました。これにより、ADの治療における新たな代替治療法としてのフラボノイド化合物の可能性が示されました。
4. 未解決の問題:
今後の課題としては、フラボノイド化合物が実際の生体内でどの程度効果的かを評価する必要があります。また、他のフラボノイド化合物についても同様の詳細な研究が必要です。さらに、これらの化合物の安全性、効果の持続性、副作用などの詳細な調査も求められます。これらの問題を解決することで、AD治療におけるフラボノイド化合物の利用可能性がより明確になるでしょう。
title:
Evaluation of Natural Flavonoid Compounds in Amyloid-β (Aβ) Inhibition for Alzheimer’s Disease Treatment
author:
Arli Aditya, Parikesit, Angela Merici Giannetta, Surya, Carlene Beata, Trifena, Ignatius Khaisa, Cahyadi, Josia, Shemuel
date:
2024-08-21
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-ht1pn?rft_dat=source%3Ddrss

Large-scale parameter estimation for Crystal Structure Prediction. Part 1: Dataset, Methodology, and Implementation
1. 与えられた論文は、何を目的としていますか？:
与えられた論文の主な目的は、異なるポリモルフ間の相対的な熱力学的安定性を確立し、ある化合物のすべての熱力学的にアクセス可能な固体形態を特定することです。また、ハイブリッドアブイニシオ/経験的力場（HAIEFF）モデルの精度を向上させるために、力場コンポーネントのモデル精度のボトルネックを解消することも目的としています。
2. 与えられた論文では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
この研究では、高品質の固体状態DFT-D計算を使用して得られた755個の有機結晶構造のカリキュレーションされたデータベースを導入しました。このデータベースは、完全な幾何学的およびエネルギーデータセットを提供し、パラメータフィッティングに適した多様性を提供することが様々な理論的および実験的データソースとの比較により示されました。
3. 与えられた論文の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
この研究の新規性は、大規模なパラメータ推定問題を効率的に処理できる新しいパラメータ推定アルゴリズム「CrystalEstimator」を導入したことにあります。これにより、445個の構造から最大62個のモデルパラメータを同時にフィッティングすることが可能になり、これまでのCSP力場パラメータ化に関連する報告された作業を大幅に上回る問題サイズを扱うことができました。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
将来的には、転送可能または特定のHAIEFFモデルの力場のパラメータ推定に関わるすべての将来の作業のための強固な基盤を形成していますが、これらのモデルのさらなる精度向上や、他の複雑な化合物に対する適用性の拡大など、解決すべき課題は残されています。
title:
Large-scale parameter estimation for Crystal Structure Prediction. Part 1: Dataset, Methodology, and Implementation
author:
Benjamin, Tan, David, Bowskill, Adam, Keates, Isaac, Sugden, Claire, Adjiman, Constantinos, Pantelides
date:
2024-08-21
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-p4f1l?rft_dat=source%3Ddrss

Molecular Quantum Chemical Data Sets and Databases for Machine Learning Potentials
1. 目的:
この論文の目的は、機械学習（ML）ポテンシャルを利用して分子の特性を高精度かつ効率的に予測するために、量子化学データセットとデータベースの現状を概観し、それらがどのようにMLモデルの成功に不可欠であるかを説明することです。また、これらのデータセットとデータベースが直面している課題と、その解決策についても議論しています。
2. 使用したデータや情報:
使用されたデータや情報には、分子構造、エネルギー、力、その他の特性に関する広範な情報が含まれています。これらの情報は、量子力学（QM）計算から導出され、MLポテンシャルの開発に必要な堅牢で一般化可能なデータセットを構築するために用いられています。また、電子構造理論のレベル、化学空間の多様性、データ作成の方法論など、主要なデータベースの特性と機能についても詳細に検討されています。
3. 新規性と解決された問題:
この論文の新規性は、量子化学データセットとデータベースを機械学習モデルのトレーニングにどのように活用できるかを体系的に調査し、その重要性を強調している点にあります。また、データセットの更新可能性やアクセス容易性の必要性を明らかにし、データ形式の標準化やFAIR原則に沿った努力が進行中であることを指摘し、データの相互運用性と再利用性を向上させる問題を解決しています。
4. 未解決の問題:
量子化学データセットとデータベースの急速な成長に伴い、更新可能でアクセスしやすいリソースを確保すること、データ形式の標準化、FAIR原則に準拠したデータの整備が今後の課題として残されています。さらに、ユーザーフレンドリーで持続可能なプラットフォームの開発も求められています。
title:
Molecular Quantum Chemical Data Sets and Databases for Machine Learning Potentials
author:
Arif, Ullah, Pavlo, O. Dral
date:
2024-08-21
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-w3ld0?rft_dat=source%3Ddrss

Citrus IntegroPectin: a computational insight
1. 目的:
この研究は、柑橘類の加工廃棄物からハイドロダイナミックキャビテーション（HC）を用いて得られたIntegroPectinフィトコンプレックスの生物活性を調査することを目的としています。このフィトコンプレックスは抗酸化、抗炎症、心臓保護、神経保護、抗菌、抗がん特性を含む広範な生物活性を持っています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、主にグレープフルーツ（ナリンゲニン）、オレンジ（ヘスペリジン）、レモン（エリオシトリン）の主要フラボノイドと、ペクチンのモデル構造（RG-Iラムノガラクトロナン鎖を含む）を考慮しました。密度汎関数理論（Density Functional Theory、DFT）を用いて調査が行われました。
3. 新規性および解決された問題:
この研究の新規性は、ハイドロダイナミックキャビテーションを利用してペクチン-フラボノイドの共役形成を促進し、わずかにエンダーゴニック（吸熱反応）であるこれらの共役の形成を可能にした点です。キャビテーションにより発生するエネルギーが、わずかに正のΔGformを克服するのに役立ちました。これにより、重要な生物活性を持つフィトコンプレックスの形成が可能となりました。
4. 未解決の問題:
将来的には、これらのフィトコンプレックスの実用的な応用が近づいているものの、どのようにしてこれらの複合体を大規模に、かつ効率的に生産するかという課題が残されています。さらに、これらのフィトコンプレックスの具体的な健康への効果や安全性に関する詳細な研究も必要です。
title:
Citrus IntegroPectin: a computational insight
author:
Mario, Pagliaro, Rosaria, Ciriminna, Valeria, Butera, Giampaolo, Barone, Giovanna, Li Petri, Giuseppe, Angellotti, Angela, Bonura, Francesco, Meneguzzo, Valentina, Di Liberto, Chiara, Valenza
date:
2024-08-21
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-hs24g?rft_dat=source%3Ddrss

Revealing Chemical Trends: Insights from Data-Driven Visualisation and Patent Analysis in Exposomics Research
1. 与えられた論文は、何を目的としていますか？:
この論文は、過去の化学物質の使用を理解することが、人間の健康や環境への影響を評価し、将来の規制決定に情報を提供するために重要であると述べています。しかし、過去の監視データは範囲や化学物質の数が限定されており、再測定のための適切なサンプルタイプが常に利用可能であるわけではありません。このギャップを埋めるために、特許や文献データに基づくデータ駆動型のケミインフォマティクス方法が提案されています。
2. 与えられた論文では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
この論文では、PubChemから取得した特許データを主に使用しています。これには、特許の起源、用途、国に関する情報が含まれています。また、特許と文献の傾向を時間を経て視覚化するためのインタラクティブでオープンソースのツールである「ケミカル・ストライプス」の開発についても説明しており、その背後にあるコードとデータセットについて詳細が記述されています。
3. 与えられた論文の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
この研究の新規性は、特許と文献データを用いて化学特許の傾向とパターンを時間と地理的な地域を越えて評価するためのデータ駆動型のケミインフォマティクス手法を提案している点にあります。また、データの視覚化を通じて、化学物質の過去を照らし出し、将来の早期警告システムに向けた貴重な洞察を提供することができるという点で問題を解決しています。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
特許データの抽出に関連する潜在的なアーティファクトの数が挙げられています。これらの問題を克服するために、ケミインフォマティクス、統計分析、データ視覚化ツールの統合をさらに進める必要があります。また、化学物質の傾向とパターンをより正確に評価し、将来のリスクを予測するための方法論の改善が求められています。
title:
Revealing Chemical Trends: Insights from Data-Driven Visualisation and Patent Analysis in Exposomics Research
author:
Emma, Schymanski, Dagny, Aurich, Flavio, de Jesus Matias, Paul, Thiessen, Jun, Pang
date:
2024-08-21
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-6jkxv-v2?rft_dat=source%3Ddrss

The evolving roles of data and citations in journal articles
1. 与えられた論文の目的:
この論文は、学術雑誌の記事のメタデータレコードの進化について説明し、特にDOI（永続的識別子）の割り当てや、記事の引用やデータセットへの参照の取り扱いがどのように変化してきたかを概説することを目的としています。さらに、人工知能（AI）や機械学習（ML）の重要性が増す中で、データの利用可能性や発見性を宣言することの必要性についても議論しています。
2. 使用されたデータや情報:
この論文では、学術雑誌の記事に割り当てられるDOIとそれに関連するメタデータレコードについての情報が使用されています。また、Crossref登録機関によるDOIの発行プロセス、引用情報の記録、そして最近では公開データセットへの参照の取り入れについての情報も含まれています。
3. 新規性と解決された問題:
この論文の新規性は、学術記事のメタデータスキーマにおいて、引用の種類を宣言することを可能にする提案がなされた点にあります。これにより、データセットに関連する引用を特定できるようになり、AI/MLを利用する際のデータの発見や利用の効率が向上する可能性があります。これまでのスキーマでは、引用の種類を区別することができなかったため、この改善は研究データの管理と利用において重要な進歩を意味します。
4. 未解決の問題:
将来的には、どのようにしてデータセットやその他の研究成果を効率的に発見し、AI/MLによる分析に利用できるようにするかという課題が残されています。また、メタデータの標準化や、異なる分野や国際的な研究間でのデータ互換性を確保するためのガイドラインの策定も重要な課題です。
title:
The evolving roles of data and citations in journal articles
author:
Henry, Rzepa
date:
2024-08-21
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-dz2dv?rft_dat=source%3Ddrss

pyBinder: Label-free Quantitation to Advance Affinity Selection-Mass Spectrometry
1. 目的:
与えられた論文では、Affinity selection-mass spectrometry (AS-MS)を用いたリガンド発見プラットフォームの効率と精度を向上させることを目的としています。具体的には、大規模なペプチドライブラリを用いたAS-MSのデータ複雑性を管理し、ターゲット特異的なリガンドの同定とシーケンシングを改善するための新しいアプローチ、pyBinderを導入しています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、主に二つのタンパク質ターゲット、anti-hemagglutinin antibody 12ca5とWD Repeat Domain 5 (WDR5)に対するAS-MSデータを使用しています。これに加えて、ラベルフリー定量(LFQ)を適用し、ピークエリアの統合からペプチドをランク付けするための二つのスコア、ターゲット選択性と濃度依存性富集を開発しました。
3. 新規性と解決した問題:
新規性としては、pyBinderを導入したことにより、大規模なペプチドライブラリを用いたAS-MSのサンプルの複雑さを効果的に管理し、ターゲット特異的なモチーフを含むペプチドの同定率を向上させることができました。このアプローチにより、WDR5の場合、モチーフを含むシーケンスの同定が4倍に増加するなど、明確な改善が見られました。
4. 未解決問題:
将来的には、さらに多くのタンパク質ターゲットに対してpyBinderの適用を拡大し、その有効性を広範囲に検証する必要があります。また、異なるサンプル、プロトコル、条件をまたいだAS-MSデータの比較方法の標準化も重要な課題です。これにより、AS-MS技術のさらなる最適化とリガンド発見の効率化が期待されます。
title:
pyBinder: Label-free Quantitation to Advance Affinity Selection-Mass Spectrometry
author:
Bradley L., Pentelute, Joseph S., Brown, Michael A., Lee, Andrei, Loas, Wayne, Vuong
date:
2024-08-20
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-lfqjb?rft_dat=source%3Ddrss

Harnessing free energy calculations to achieve kinome-wide selectivity in drug discovery campaigns: Wee1 case study
1. 与えられた論文の目的:
この論文では、フリーエネルギー計算を用いて、初期段階の薬剤発見キャンペーンを革新することを目的としています。具体的には、Wee1キナーゼ阻害剤の発見において、キノーム全体の選択性を効率的に達成するためのフリーエネルギーフレームワークを提示しています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、リガンドベースの相対結合フリーエネルギー計算と、Wee1のゲートキーパー残基を変異させるためのタンパク質残基変異フリーエネルギー計算が使用されました。これにより、有望な化合物の構造を迅速に特定し、キノーム全体にわたるオフターゲットの負担を効率的に軽減することができました。
3. 新規性と解決された問題:
この研究の新規性は、フリーエネルギー計算を用いてキノーム全体の選択性を達成し、新規な選択的Wee1キナーゼ阻害剤を発見した点にあります。また、リガンドとタンパク質の相互作用を詳細に計算することで、オンターゲットとオフターゲットの効力予測の精度を向上させ、薬剤発見のプロセスを加速しました。
4. 未解決の問題:
将来的には、フリーエネルギー計算の精度をさらに向上させること、さらに多くのキナーゼに対する選択性の評価、および他のターゲットに対するこの計算戦略の適用可能性の検討が必要です。また、計算リソースの要求を減少させる方法の開発も重要な課題となります。
title:
Harnessing free energy calculations to achieve kinome-wide selectivity in drug discovery campaigns: Wee1 case study
author:
Jennifer, Knight, Anthony, Clark, Jiashi, Wang, Andrew, Placzeck, Pieter, Bos, Sathesh, Bhat, Jeffrey, Bell, Sarah, Silvergleid, Wu, Yin, Felicia, Gray, Shaoxian, Sun, Karen, Akinsanya, Robert, Abel, Aleksey, Gerasyuto
date:
2024-08-20
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-h9htk?rft_dat=source%3Ddrss

Is BigSMILES the Friend of Polymer Machine Learning?
1. 与えられた論文の目的:
ポリマー構造の表現学習における課題を解決するため、SMILES記法とBigSMILES記法の比較を行い、ポリマーML（機械学習）ワークフローでのBigSMILESの有効性を検証することが目的です。特に、ポリマーの性質予測や逆設計タスクにおいて、どちらの記法がより効果的であるかを系統的に探求することを目指しています。
2. 使用されたデータや情報:
本研究では、ホモポリマーシステムに関する11のタスクを含む、多様なポリマー性質予測および逆設計タスクに基づいて、画像およびテキスト入力を用いた広範な実験が行われました。これにより、SMILESとBigSMILESのどちらがポリマー構造の表現に適しているかを評価しています。
3. 新規性および解決された問題:
この研究の新規性は、BigSMILES記法がポリマーMLワークフローにおいてSMILES記法と同等またはそれ以上の性能を示すことを実証した点にあります。特に、BigSMILESはテキスト表現がコンパクトであるため、大規模言語モデルの訓練コストを大幅に削減し、モデル訓練の速度を向上させることができるという利点が明らかにされました。これにより、エネルギー消費を減らすことが可能になり、広範囲のポリマータスクにおいて大きな影響を与える可能性が示されました。
4. 未解決問題:
BigSMILES記法がポリマーMLワークフローにおいてSMILES記法よりも優れているかどうかをさらに詳細に調査する必要があります。特に、異なるタイプのポリマーに対する性質予測や分類、ポリマー生成など、より広範なポリマータスクにおけるBigSMILESの適用可能性とその効果を詳細に分析することが今後の課題です。
title:
Is BigSMILES the Friend of Polymer Machine Learning?
author:
Haoke, Qiu, Zhao-Yan, Sun
date:
2024-08-20
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-bxxhh?rft_dat=source%3Ddrss

Efficient Method for Twist-Averaged Coupled Cluster Calculation of Gap Energy: Bulk Study of Stannic Oxide
1. 目的:
この研究の目的は、半導体酸化物SnO2のギャップエネルギーを第一原理計算を用いて調査することです。具体的には、DFT（密度汎関数理論）と結合クラスター法（CC法）を含む計算を行い、有限サイズエラーを減少させるためのtwist-averagingの効果を評価し、より正確な交換相関効果の取り扱いを目指しています。
2. 使用データ・情報:
この研究では、SnO2のギャップエネルギーを計算するために、DFT計算とEOM-CCSD（Equation-of-Motion Coupled Cluster with Single and Double excitations）計算を使用しています。さらに、有限サイズスケーリングと無限サイズDFT計算を比較し、ハイブリッド汎関数を用いた方法で、Kwee、Zhang、Krakauer（KZK）のアプローチに触発された独自の手法を採用しています。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、有限サイズエラーを減少させるためのtwist-averagingとポストプロセッシング補正メカニズムを統合した点にあります。これにより、一体および多体のエラーを軽減し、無限系におけるギャップエネルギーの推定が正確に反映されるようにしています。また、完全なtwist-averagingに比べてコスト効率良く正確なエネルギーを提供する独自の単一twist角度を導入しています。これにより、実験値と非常に近い3.46 eVの基本ギャップを計算することに成功しました。
4. 未解決問題:
将来的には、他の半導体材料に対しても同様のアプローチを適用し、さらに多様な汎関数や計算手法を用いて、より広範な材料の特性を正確に予測することが挑戦として残されています。また、計算コストをさらに削減しつつ、精度を保持する方法の開発も重要な課題です。
title:
Efficient Method for Twist-Averaged Coupled Cluster Calculation of Gap Energy: Bulk Study of Stannic Oxide
author:
Maliheh, Shaban Tameh, Wayne L., Gladfelter, Jason D., Goodpaster
date:
2024-08-20
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2023-dks4g-v4?rft_dat=source%3Ddrss

Combined physics- and machine-learning-based method to identify druggable binding sites using SILCS-Hotspots
1. 目的:
この論文の主な目的は、タンパク質上の薬剤結合部位を特定することです。特に、X線、クライオ電子顕微鏡、または予測された構造から明らかでない暗号的なアロステリック結合部位の識別に焦点を当てています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、SILCS（Site-Identification by Ligand Competitive Saturation）法を用いています。これは、さまざまな小分子溶質を含む水溶液中で全原子分子シミュレーションを行い、ターゲットタンパク質の柔軟性を考慮しています。シミュレーション中に、タンパク質の柔軟性と水および溶質の空間分布の包括的なサンプリングが組み合わさり、実験で決定された構造には存在しない埋め込まれた結合ポケットを特定することができます。
3. 新規性や解決できた問題:
この研究の新規性は、SILCSサンプリングから得られた情報を活用して結合部位（ホットスポットと呼ばれる）を特定し、それらのホットスポットを薬物様分子（例えば分子量が200ダルトン以上）が収容可能である可能性に基づいてランク付けする機械学習モデルを提案した点にあります。独立した検証セットでは、様々な酵素や受容体を含むもので、実験的に検証されたリガンド結合部位の67%と89%が、それぞれトップ10およびトップ20のランク付けされたホットスポットで再現されました。
4. 未解決問題:
将来的には、さらに多くのタンパク質ターゲットに対してこのモデルの適用性を検証し、モデルの予測精度を向上させるための改良が必要です。また、異なるタイプの薬物様分子に対する結合部位の特定と最適化にこのモデルをどのように活用できるかをさらに探求することも重要です。
title:
Combined physics- and machine-learning-based method to identify druggable binding sites using SILCS-Hotspots
author:
Alex, MacKerell, Erik, Nordquist, Mingtian, Zhao, Anmol, Kumar
date:
2024-08-20
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-hrqq9-v2?rft_dat=source%3Ddrss

Sulfate radical anion-based degradation of metazachlor herbicide in the water and gas: A theoretical study
1. 与えられた論文の目的:
この研究は、水およびガス中でのメタザクロール（MTZ）除草剤の硫酸ラジカルアニオン（SO4●-）による酸化反応を調査することを目的としています。密度汎関数理論（DFT）を用いて、酸化メカニズムと動力学を詳細に解析しています。
2. 使用されたデータや情報:
研究では、DFTを用いた計算レベルM06-2X/6-311++G(3df,3pd)//M06-2X/6-31+G(d,p)で、抽象化（Abs）、付加（Add）、単一電子移動（SET）の3つの酸化メカニズムを通じたMTZの酸化反応を調査しました。また、水とガスの両相での反応の自発性や優位性、全体的な反応速度定数、温度の影響についても分析しています。
3. 新規性や解決できた問題:
この研究の新規性は、MTZのSO4●-による効果的な分解方法を提案している点にあります。特に、水中での反応が温度に依存して増加すること、ガス相での反応が減少する傾向があること、および特定の酸化反応（特にAbs-H24）が主要な反応経路であることが明らかにされました。これにより、MTZ除草剤の環境からの除去に向けた新たな洞察が提供されています。
4. 未解決問題:
将来的には、異なる環境条件下でのSO4●-によるMTZの分解効率をさらに詳細に調査する必要があります。また、他の除草剤に対するSO4●-の効果の一般化可能性や、実際の環境水系での応用に向けた詳細なリスク評価も必要とされています。
title:
Sulfate radical anion-based degradation of metazachlor herbicide in the water and gas: A theoretical study
author:
Duy Quang, Dao, Thi Ai Nhung, Nguyen, Dinh Hieu, Truong, Sonia , Taamalli, Abderrahman , El Bakali, Florent, Louis
date:
2024-08-20
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-jfdmw?rft_dat=source%3Ddrss

Nuclide symmetry, stability, and cosmic abundance
1. 目的:
この論文は、宇宙における核種の豊富さとその核種の中性子と陽子の数が等しい（Z=N）という特性との関連を分析することを目的としています。さらに、構造的な対称性が超豊富な核種の予測因子としてどの程度敏感かつ特異的であるかを検討しています。
2. 使用されたデータや情報:
論文では、He-4, C-12, N-14, O-16, Ne-20, Mg-24, Si-28, S-32といった宇宙で最も豊富な核種（これらは普通の多核子物質の99.5%を占める）のデータを使用しています。また、プロトンの半径、ハドロンの長楕円形状、結合した核子間の距離などの物理的パラメータも考慮に入れています。さらに、実験的な電荷半径との相関を評価するためのモデル半径も用いられています。
3. 新規性と解決された問題:
この研究の新規性は、核種の構造的対称性がその宇宙的豊富さを予測する特異的かつ敏感な指標であることを提案している点にあります。特に、中性子と陽子が等しい核種が高い対称性を示し、それが豊富さに直接関連していることを明らかにしました。これは、構造的対称性が構造的安定性をもたらすという自然界の公理と一致しています。
4. 未解決の問題:
プロトンと中性子の数が等しくない核種における構造的対称性の欠如が豊富さにどのように影響するかの詳細な理解や、他の核種での対称性と豊富さの関係の検証が今後の課題として残されています。また、このモデルを用いて他の物理的性質や反応における役割を解明することも重要な研究テーマです。
title:
Nuclide symmetry, stability, and cosmic abundance
author:
Raymond, Walsh
date:
2024-08-19
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-2mrns?rft_dat=source%3Ddrss

Harnessing DFT and Machine Learning for Accurate Optical Gap Prediction in Conjugated Polymers
1. 目的:
この研究の主な目的は、共役ポリマー（CPs）の実験的に測定された光学バンドギャップ（E_gap^exp）を、密度汎関数理論（DFT）計算とデータ駆動型の機械学習（ML）アプローチを統合することにより予測するモデルを提案することです。これにより、CPsの設計と開発を加速することが可能となり、光電子応用における高性能CPsの開発への道を開くことが目指されています。
2. 使用したデータや情報:
この研究では、1096個のデータポイントを使用しています。また、アルキル側鎖を切断し、共役主鎖を延長することで修正されたオリゴマーを用いてCPsの電子特性を効果的に捉え、DFT計算されたHOMO-LUMOギャップ（E_gap^oligomer）とE_gap^expとの相関を大幅に改善しました。さらに、修正された背骨を代表するE_gap^oligomerと、アルキル側鎖効果を捉える未修正モノマーの分子特性という2つのカテゴリの特徴を入力として6つのMLモデルを訓練しました。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、量子化学計算と合理的に設計されたオリゴマー構造を統合することにより、CPsの基本的な特性の正確で効率的な予測を実現した点にあります。特に、XGBoost-2モデルは、R2が0.77、MAEが0.065 eVという結果を達成し、実験誤差の範囲内でE_gap^expを予測することに成功しました。また、新たに合成された227のCPsのデータセットに対して、再訓練なしで優れた一般化能力を示しました。
4. 未解決の問題:
今後の課題としては、さらに多様なCPsに対してモデルの適用性を拡大し、より広範な化学的環境や構造に対する予測精度を向上させることが挙げられます。また、モデルの解釈性を高め、どの分子特性が光学特性に最も影響を与えるかの理解を深めることも重要です。これにより、より効率的な材料設計の指針を提供することが期待されます。
title:
Harnessing DFT and Machine Learning for Accurate Optical Gap Prediction in Conjugated Polymers
author:
Mingjie, Liu, Bin, Liu, Yunrui, Yan
date:
2024-08-19
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-34n5h?rft_dat=source%3Ddrss

Importance of Orbital Invariance in Quantifying Electron-Hole Separation and Exciton Size
1. 与えられた論文の目的:
量子力学の基本的な原理として、性質が表現方法に依存しないということが挙げられます。この原理を自己無撞着場法、特に密度汎関数理論に適用することで、占有されている分子軌道及び非占有分子軌道のユニタリ変換に対して不変である性質を持つことが要求されます。この論文は、時間依存密度汎関数計算を分析するために一般的に使用される励起状態の電荷分離を測定するためのアドホックな指標が、この要件を破ることを示しています。
2. 使用されたデータや情報:
この論文では、様々な一般的な表現（カノニカル分子軌道、ボーイズ局在軌道、自然遷移軌道）で明らかに異なる値を示す励起状態の電荷移動指標の数値データを使用しています。また、基底関数の拡張や非常に拡散した基底関数の存在に対して不安定な値を示すことが指摘されています。
3. 新規性や解決した問題:
この論文の新規性は、励起状態の電荷分離を測定するための既存のアドホックな方法が表現に依存しており、物理的に解釈可能で表現不変で安定した指標に基づいていないことを明らかにしたことにあります。自然遷移軌道表現がこれらのアドホックな電荷移動診断の安定性を向上させることが示されていますが、超越状態の欠如が問題として残っています。
4. 未解決問題:
励起状態の電荷分離を測定するためのより一般的で物理的に解釈可能な指標を開発することが挙げられます。特に、自然遷移軌道表現が完全に一般的な状況で安定した結果を提供しない場合の問題を解決する必要があります。また、超越状態を考慮に入れた新しい指標の開発も重要です。
title:
Importance of Orbital Invariance in Quantifying Electron-Hole Separation and Exciton Size
author:
John, Herbert, Aniket , Mandal
date:
2024-08-19
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-6dnh8?rft_dat=source%3Ddrss

Distinguishing Surface and Bulk Reactivity: Concentration Dependent Kinetics of Iodide Oxidation by Ozone in Microdroplets
1. 目的:
この研究は、海洋大気中で広く見られる、水溶性のヨウ化物とオゾンとの多相反応に焦点を当てています。この反応の濃度依存性を、酸性およびアルカリ性条件下で浮遊するマイクロドロップレットを用いて調査し、反応性の洞察を得ることを目的としています。
2. 使用されたデータや情報:
実験的動力学を解釈するために、分子シミュレーションを用いて動力学モデルをベンチマークしました。これにより、ドロップレットの表面、ナノメートルスケールの下層領域、およびドロップレットの内部の反応性についての洞察が得られます。また、すべての実験では、ガス相および液相の拡散の動力学的記述が結果の解釈に不可欠であることが示されました。
3. 新規性と解決された問題:
この研究の新規性は、酸性およびアルカリ性条件下でのヨウ化物の酸化動力学が濃度依存性を示すこと、およびpHによって表面反応機構が変化する原因を探求した点にあります。特に、酸性条件下での表面が反応動力学を支配し、pH3で反応の取り込み係数が上限の10^-2に近づくこと、また、アルカリ条件下では表面反応が抑制され、pH12で取り込み係数が10倍小さくなることが明らかにされました。
4. 未解決の問題:
将来的には、表面反応機構がpHによってどのように変化するかの詳細な理解、特にアルカリ条件下での反応抑制のメカニズムの解明が必要です。また、他の環境条件下での反応性の変化や、異なる化学物質との相互作用についても調査することが求められます。
title:
Distinguishing Surface and Bulk Reactivity: Concentration Dependent Kinetics of Iodide Oxidation by Ozone in Microdroplets
author:
Kevin, Wilson, Alexander, Prophet, Kritanjan, Polley, Emily, Brown, David, Limmer
date:
2024-08-19
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-pjztm?rft_dat=source%3Ddrss

On the importance of configuration search to the predictivity of lanthanide selectivity
1. 目的:
この研究の主な目的は、ランタノイド元素の抽出選択性を正確に予測するための高スループット計算ワークフローを提案することです。ランタノイド元素は似た物理化学的特性を持つため、その分離は経済的かつ環境的にコストがかかる問題があります。このワークフローは、3Dのランタノイド-抽出剤複合体の構築と量子力学的モデリングを自動化し、ランタノイドの選択性に関する正確な予測を可能にします。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、異なる化学カテゴリーからの三つの抽出剤（クラウンエーテル、フェナントロリンモノカルボキサミド、マロンアミド）を用いて、ランタノイド-リガンドの設定空間をサンプリングすることの重要性を示しました。これにより、溶液中の構造と実験的なランタノイド選択性の傾向を正確に予測することができました。
3. 新規性と解決された問題:
この研究の新規性は、ランタノイドと抽出剤の複合体の3D構造を手作業で構築する代わりに、自動化された計算ワークフローを使用してこれを行う点にあります。これにより、量子化学計算の高コストと複雑さを克服し、広範な化学的および構成的空間の探索を可能にしました。また、多くの安定な構成を持つ金属複合体のエネルギー差を考慮に入れることで、抽出剤の選択性に対する正確な予測が可能になりました。
4. 未解決の問題:
今後の課題としては、さらに多くの抽出剤とランタノイドの組み合わせをこのワークフローに適用し、より広範なデータセットでの検証が必要です。また、実際の産業プロセスにおけるこの技術の実用性と経済性を評価することも重要です。さらに、環境への影響を最小限に抑える抽出剤の開発も引き続き必要です。
title:
On the importance of configuration search to the predictivity of lanthanide selectivity
author:
Thomas, Summers, Michael, Taylor, Logan, Augustine, Jan, Janssen, Danny, Perez, Enrique, Batista, Ping, Yang
date:
2024-08-19
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-2112n?rft_dat=source%3Ddrss

Computational Design of an Improved Photoswitchable Psychedelic Based on Light Absorption, Membrane Permeation and Protein Binding
1. 与えられた論文の目的:
この研究の主な目的は、迅速かつ長期にわたる抗うつ剤の効果をもたらすサイケデリック化合物の役割を理解し、幻覚効果の役割を明らかにすることで、抗うつ剤の薬剤開発の未来の方向性を形作ることです。特に、5-HT2ARを標的とする光スイッチ可能な化合物を用いて、異なる下流経路の活性化を空間的および時間的に精密に制御することに焦点を当てています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、計算化学的手法を用いて、改良された特徴を持つ新しい光スイッチ化合物PQ-azo-N,N-DMT（34）を発見しました。この化合物は、以前に合成されたazo-N,N-DMT（1）と比較して、5-HT2ARに対する結合が強く、LSDと同様の重要な相互作用を保持し、正の膜透過性を示し、可視スペクトルでの光制御を可能にする強い赤方偏移吸収を有しています。
3. 新規性および解決された問題:
この研究の新規性は、光スイッチ可能な化合物が5-HT2ARの活性化を空間的および時間的に制御する能力にあります。これにより、サイケデリック化合物の幻覚効果と抗うつ効果を分離し、副作用を最小限に抑えながら治療効果を最大化することが可能になります。また、新しい化合物は改良された膜透過性と赤方偏移吸収特性を持っており、これにより実際の生体内での応用がより実現可能になりました。
4. 未解決の問題:
今後の課題としては、この新しい化合物の安全性と有効性をさらに詳細に評価することが挙げられます。特に、長期的な使用における副作用の可能性や、異なる患者群における効果の一貫性を検証する必要があります。また、光スイッチ化合物の実際の臨床応用に向けた具体的なプロトコルの開発も重要な次のステップです。
title:
Computational Design of an Improved Photoswitchable Psychedelic Based on Light Absorption, Membrane Permeation and Protein Binding
author:
Juan J., Nogueira, Vito F., Palmisano, Claudio, Agnorelli, Shirin, Faraji
date:
2024-08-19
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-ljkf8-v2?rft_dat=source%3Ddrss

Recent progress in modeling and simulation of
biomolecular crowding and condensation inside
cells
1. 与えられた論文は、何を目的としていますか？:
このレビューは、細胞質内の高分子の混雑が生体分子の構造や機能に及ぼす影響、およびそれに伴う分子メカニズムや動力学を理解することを目的としています。特に、計算手法を用いて高分子の混雑の効果を調査し、実験技術だけでは達成が困難な解像度で生体分子の挙動を探ることを目指しています。
2. 与えられた論文では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
物理ベースおよびデータ駆動型の計算手法を用いて、最近数年間に開発された高分子の混雑と細胞内タンパク質の凝縮を調査するための手法に焦点を当てています。また、単一タンパク質分子から細胞質全体に至るまでの様々なサイズの生体分子システムのモデリングとシミュレーションに関する最近の進歩をレビューしています。
3. 与えられた論文の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
このレビューは、高分子の混雑がタンパク質の拡散率、構造的安定性、タンパク質の結合相手への結合、生体分子の組織化や相分離にどのように影響を与えるかを理解するために、最新の計算手法を用いたアプローチを提供します。これにより、これまで十分に理解されていなかった分子レベルでのメカニズムや動力学についての洞察を得ることができます。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
今後数年間でコミュニティが取り組むべき課題として、モデル細胞環境での生物学的現象をできるだけ正確に再現するために、in-vivo条件を模倣するための研究が挙げられます。これには、細胞内の高分子混雑の影響をさらに詳細に解析し、実際の細胞環境をより正確に模倣する新たな計算手法の開発が含まれるでしょう。
title:
Recent progress in modeling and simulation of
biomolecular crowding and condensation inside
cells
author:
Apoorva, Mathur, Rikhia, Ghosh, Ariane, Nunes-Alves
date:
2024-08-19
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-4z37h?rft_dat=source%3Ddrss

Effects of the molecule-electrode interface on electrical and mechanical properties of benzene-based single-molecule junctions
1. 与えられた論文の目的:
この論文では、単一分子接合体を用いたナノ電子デバイスの開発に関する興味が高まっており、分子スイッチ、化学センサー、スピンフィルター、電圧駆動型触媒などの応用に加えて、単一分子レベルでの電荷輸送を理解するための優れた原型としての役割を果たしています。特に、ナノスケールでのインターフェース対バルクの比率が大きくなるため、分子-電極インターフェースが単一分子接合体の特性を決定するとしています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、密度汎関数理論を用いて完全にパラメータ化された単純で効率的なトンネルモデルを提示し、金、銀、銅の電極間に架橋されたベンゼン-1,4-ジチオールまたはベンゼン-1,4-ジアミン分子を含む接合体の結合エネルギー、結合力定数、導電率、電流-電圧特性など複数の特性を計算しています。
3. 新規性と解決できた問題:
この研究の新規性は、有効質量をトンネルモデルに導入し、範囲分離型ハイブリッド密度汎関数を使用することで、いくつかの独立した実験研究の結果とよく一致する予測特性を提供することにあります。また、ベンゼン-1,4-ジチオールの導電率が電極の結合部位に敏感に依存すること、ベンゼン-1,4-ジアミンはそのような依存性を示さないことを明らかにしました。さらに、銀電極は金電極と比較して作用関数が低いため、量子導電率の電流が大幅に弱くなることも示されています。
4. 未解決の問題:
この研究では、異なる電極材料や結合部位が導電率に与える影響についての理解を深めましたが、異なる分子や異なる配置での詳細な影響についてはさらなる研究が必要です。また、このモデルを他の分子系に適用することで、より広範な材料やデバイス設計のためのガイドラインを提供するための研究も求められています。
title:
Effects of the molecule-electrode interface on electrical and mechanical properties of benzene-based single-molecule junctions
author:
Sharani, Roy, Matthew, Curry, Dakota, Landrie, Adam, Wunschel
date:
2024-08-19
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-6mc5n?rft_dat=source%3Ddrss

Modeling swelling of pH-responsive microgels: Theory and simulations
1. 与えられた論文の目的:
この研究は、弱く荷電されたマイクロゲルの膨潤モデルを提示することを目的としています。このモデルは、マイクロゲルの静電気学を説明するためにポアソン・ボルツマン細胞モデルと、ポリマーネットワークを説明するためのフローリー・レーナー型モデルを組み合わせ、化学反応を考慮するために質量作用の法則を用いています。これにより、マイクロゲルの浸透圧を表現し、平衡膨潤およびマイクロゲルの正味電荷を決定します。
2. 使用されたデータや情報:
このモデルは、分子動力学を用いてマイクロゲルの構成自由度を探索し、モンテカルログランドリアクション法を用いてpHおよび塩分濃度の貯水池と平衡状態での化学反応をシミュレートする最先端の粗粒度シミュレーションに対して検証されました。さらに、イオン化、サイズ、および正味電荷の平衡に関するモデルの予測を、粒子ベースのシミュレーションおよび実験と比較しました。
3. 新規性および解決した問題:
このモデルは、マイクロゲルの膨潤と正味電荷を幅広いpHレベルにわたって正確に記述することができ、特に弱い電場の限界状況において閉じた式を導出することができました。これにより、マイクロゲルの微視的特徴と平衡膨潤特性を関連付けることが可能になりました。ただし、塩分濃度が高い場合の精度は低下しますが、全体的な質的精度は高く、パラメータの探索やデータ解釈において信頼性の高いツールとなっています。
4. 未解決の問題:
塩分濃度が高い場合のモデルの精度が低下するため、この点に対する改善が今後の課題として残されています。さらに、マイクロゲルの設計や懸濁液の合理的な設計をサポートするために、より多くの実験データとの比較を行うことも重要です。
title:
Modeling swelling of pH-responsive microgels: Theory and simulations
author:
Mariano E., Brito, Ellen, Höpner, David, Beyer, Christian, Holm
date:
2024-08-19
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-fmnw8?rft_dat=source%3Ddrss

3D Molecular Pocket-based Generation with Token-only Large Language Model
1. 目的:
この研究の主な目的は、特定のタンパク質標的に合わせた革新的な分子構造を設計することです。具体的には、3DSMILES-GPTという言語モデル駆動のフレームワークを用いて、3次元の分子を生成し、その生成プロセスの効率と効果を向上させることを目指しています。
2. 使用データ・情報:
この研究では、まず大規模な言語モデルのアーキテクチャを活用し、二次元（2D）および三次元（3D）の分子表現を言語表現として扱い、広範なデータセットでモデルを事前学習しました。その後、タンパク質のポケットと分子ペアのデータでモデルをファインチューニングし、さらに強化学習を用いて生成された分子の生物物理学的および化学的特性を最適化しました。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、3DSMILES-GPTという完全に言語モデルに基づくフレームワークを使用して3D分子を生成する点にあります。これにより、無効な構成の分子の生成を減少させ、薬物様質（drug-like qualities）と合成可能性を向上させました。また、生成速度も大幅に改善され、最速の既存方法よりも3倍速くなりました。実験結果から、Vinaドッキングスコアなどの優れたメトリクスを実現し、現在のモデルと比較して薬物様性の定量的推定（QED）において33％の向上を達成しました。
4. 未解決の問題:
今後の課題としては、さらに多様なタンパク質標的に対しても高い効率と精度で分子を生成できるようにモデルを拡張すること、また、生成された分子の臨床試験における有効性や安全性を評価するための追加的な研究が必要です。さらに、環境への影響を考慮した持続可能な薬物開発への応用も重要な課題です。
title:
3D Molecular Pocket-based Generation with Token-only Large Language Model
author:
Rui, Qin, Jike, Wang, Hao, Luo, Mingyang, Wang, Meijing, Fang, Odin, Zhang, Qiaolin, Gou, Qun, Su, Chao, Shen, Ziyi, You, Xiaozhe, Wan, Liwei, Liu, Chang-Yu, Hsieh, Tingjun, Hou, Yu, Kang
date:
2024-08-19
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-0ckgt-v2?rft_dat=source%3Ddrss

Chatbot-Assisted Quantum Chemistry for Explicitly Solvated Molecules
1. 与えられた論文は、何を目的としていますか？:
与えられた論文では、AutoSolvateWebというチャットボット支援型の計算プラットフォームを導入し、量子化学や分子シミュレーションを活用して化学研究を変革することを目的としています。このプラットフォームは、特殊な計算ハードウェアが必要ないクラウド基盤で動作し、非専門家でも複雑な量子力学/分子力学（QM/MM）シミュレーションを設定し実行できるようにすることを目指しています。
2. 与えられた論文では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
具体的なデータや情報の詳細は論文からは明確ではありませんが、論文では量子化学や分子シミュレーションの計算パッケージを利用していることが示されています。また、クラウドインフラストラクチャを活用しており、これにより特殊なハードウェアを必要としない環境で研究を行うことが可能です。
3. 与えられた論文の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
新規性としては、チャットボットを介したユーザーフレンドリーなインターフェースを提供し、非専門家でも複雑な計算を行えるようにする点が挙げられます。また、クラウドインフラストラクチャを用いることで、特殊な計算ハードウェアがなくても研究を進められる点も新しいアプローチです。解決できた問題としては、広範な化学コミュニティが高度な計算化学ソフトウェアを容易に利用できるようになることで、アクセスの民主化を実現したことです。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
論文からは具体的な未解決問題の詳細は示されていませんが、一般的にこのようなシステムでは、さらなるユーザーインターフェースの改善、計算の効率化、より広範な計算手法の統合、プラットフォームの安定性やセキュリティの向上などが今後の課題として考えられます。また、実際の化学研究における有用性や効果のさらなる検証も重要なポイントになるでしょう。
title:
Chatbot-Assisted Quantum Chemistry for Explicitly Solvated Molecules
author:
Fang, Liu, Rohit S. K., Gadde, Sreelaya, Devaguptam, Fangning, Ren, Rajat, Mittal, Lechen, Dong, Yao, Wang
date:
2024-08-19
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-35f9j-v2?rft_dat=source%3Ddrss

QM/MM simulations distinguish insulin-regulated aminopeptidase substrate (oxytocin) and inhibitor (angiotensin IV) and reveal determinants of activity and inhibition
1. 目的:
この研究の目的は、インスリン調節アミノペプチダーゼ（IRAP）の反応機構とその活性調節を理解することにより、糖尿病関連疾患の新たな治療標的としての可能性を探ることです。また、IRAPがオキシトシンを代謝するメカニズムとアンジオテンシンIVの効率的な分解が行われない理由を明らかにし、記憶障害、神経変性疾患、糖尿病の治療のためのIRAP阻害剤の設計と開発に対する示唆を提供することを目指しています。
2. 使用されたデータや情報:
本研究では、オキシトシンとアンジオテンシンIVのIRAPによる反応の自由エネルギー風景を探るために、強化サンプリングQM/MM分子動力学シミュレーションを利用しました。また、反応性の違いを明らかにするために、電子構造分析（NBOとNCI）も行われました。
3. 新規性と解決された問題:
この研究は、IRAPがオキシトシンをどのように代謝し、なぜアンジオテンシンIVを効率的に分解しないのかという点に光を当てています。具体的には、オキシトシンのN-末端ジスルフィドのシグマホールの安定化や、アンジオテンシンIVの弱い非共有結合スポジウム結合と強い二座配位の相互作用が、反応中間体や遷移状態の動態、相互作用、電子特性を分析する重要性を強調しています。
4. 未解決の問題:
今後の課題としては、IRAPのさらなる詳細な機構の解明や、他の自然ペプチドに対するIRAPの反応性の違いを理解することが挙げられます。また、効果的なIRAP阻害剤の設計と開発に向けて、より多くのペプチドや潜在的な阻害剤との相互作用を調査する必要があります。
title:
QM/MM simulations distinguish insulin-regulated aminopeptidase substrate (oxytocin) and inhibitor (angiotensin IV) and reveal determinants of activity and inhibition
author:
Marko, Hanzevacki, Adrian J., Mulholland, Rebecca M., Twidale, Eric J. M., Lang, Will, Gerrard, David W., Wright, Vid, Stojevic
date:
2024-08-16
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-j0r6p?rft_dat=source%3Ddrss

Towards a Generalizable Machine-Learned
Potential for Metal-Organic Frameworks
1. 与えられた論文の目的:
この研究の目的は、量子精度のポテンシャルを線形時間複雑性でスケールすることにより、分子シミュレーション分野に変革をもたらす機械学習ポテンシャル（MLP）を利用して、広範囲の構造に対して一般的なMLPを開発することです。具体的には、ほぼ3,000のZnベースの金属有機フレームワーク（MOFs）に対して一般的なMLPを開発し、その信頼性を検証することを目指しています。
2. 与えられた論文で使用されたデータや情報:
この研究では、DFT（密度汎関数理論）で最適化された構造から生成された拡張構造を含むトレーニングデータセットを生成しました。このトレーニングデータセットを用いてMLPを訓練し、化学的に異なるMOF構造を含むテストセットで評価することで、精度の高い力とエネルギーを予測するMLPの信頼性を検証しました。
3. 与えられた論文の新規性や解決できた問題:
従来のMLPモデルは特定のシステムに特化して開発されることが多かったが、この研究ではデータ効率の良い等価性MLPを利用して、広範囲の構造に対応可能な一般的なMLPを開発することに成功しました。これにより、高スループットスクリーニングのためのMLPの開発コストを大幅に削減することが可能となり、これまで理論計算による詳細な調査が行われていなかったZn-MOFsの量子精度のプロパティを予測することができるようになりました。
4. 将来取り組むべき未解決問題:
この研究では、稀な化学モチーフを含む構造においては若干高い誤差が発生することが確認されています。将来的には、これらの稀な化学モチーフを含む構造に対しても高い精度で機能するMLPを開発することが挑戦となります。また、他のシステムにおいても一般的なMLPの開発を進めることで、化学発見の加速が期待されます。
title:
Towards a Generalizable Machine-Learned
Potential for Metal-Organic Frameworks
author:
Yifei, Yue, Mohamed, Saad Aldin, N. Duane, Loh, Jianwen, Jiang
date:
2024-08-16
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-n2vzq?rft_dat=source%3Ddrss

この記事が気に入ったらサポートをしてみませんか？