Recent ChemRxiv on Theoretical and Computational Chemistry: September 10, 2024

2024年9月10日 15:41

Molecular Association and Reactivity of the Pyridine Dimer Cation
1. 与えられた論文の目的:
この研究は、真空紫外線近傍の光イオン化によって形成されるピリジン二量体カチオンのC-N半結合に関するダイナミクスと反応性を調べることを目的としています。Born-Oppenheimer分子動力学（BOMD）シミュレーションを用いて、カチオン状態での構造変化やプロトン移動、新たな結合形成の過程を詳細に解析しています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、BOMDシミュレーションを用いて、中性基底状態の反平行π積層ピリジン二量体がカチオン状態で非共有結合のC-H∙∙∙N水素結合構造へと変化する様子を観察しました。さらに、カチオン状態でのC-N結合およびN-N結合の付加体が形成されること、そしてメタ安定なC-H∙∙∙H-C結合カチオンがN-N結合付加体へと再配置される過程が観察されました。
3. 新規性および解決された問題:
この研究の新規性は、ピリジン二量体カチオンの形成とその後の反応性に関して、詳細な分子動力学シミュレーションを通じて解明した点にあります。特に、カチオン状態でのプロトン移動や新たな結合形成のメカニズムを明らかにしました。また、実験では観察されなかったC-N結合付加体におけるプロトンのα位置への移動が高い障壁（約2eV）のために観察されなかったことも確認しました。
4. 未解決の問題:
将来的には、C-N結合付加体におけるプロトンの移動が観察されなかった原因となる高いエネルギー障壁についてさらに詳細な解析が必要です。また、カチオン状態での他の可能な構造変化や反応経路についても、さらなる研究が求められます。これにより、ピリジン二量体カチオンの化学的性質と反応性をより深く理解することができるでしょう。
title:
Molecular Association and Reactivity of the Pyridine Dimer Cation
author:
G Naresh, Patwari, Amol, Tagad
date:
2024-09-09
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-f5kkq-v2?rft_dat=source%3Ddrss

Real-space machine learning of correlation density functionals
1. 目的:
この研究の主な目的は、量子化学メソッドの範囲を拡張するために機械学習（ML）を利用し、密度汎関数理論（DFT）における人間によって設計された密度汎関数近似（DFA）の限界に対処することです。具体的には、実空間MLを用いてエネルギーを空間の各点で学習することで、これらの限界を克服しようとしています。
2. 使用データ・情報:
研究では、正則化摂動理論から導出された相関エネルギー密度を利用しています。これにより、実空間でのMLによるDFAの学習が可能となり、さらにスピン分解された相関エネルギー密度を用いて、実空間MLベースの正則化拡張を構築しています。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、実空間でのMLを用いてDFAを学習するアプローチにあります。特に、Local Energy Loss（LES）を導入し、モデルエネルギー密度を空間の各点で実装された対応物に対して訓練することで、伝統的な全体エネルギー訓練に比べてML DFAの移行性を大幅に向上させました。また、スピン成分スケールの第二次Møller-Plesset摂動理論の実空間MLベースの正則化拡張を構築することで、移行可能なML DFAの構築に新たな道を開きました。
4. 未解決問題:
今後の課題としては、さらなる化学系へのML DFAの適用とその検証、さらにはMLモデルの汎用性と精度の向上が挙げられます。また、実際の応用においては、計算コストの削減や計算効率の向上も重要な課題となるでしょう。
title:
Real-space machine learning of correlation density functionals
author:
Elias, Polak, Heng, Zhao, Stefan, Vuckovic
date:
2024-09-09
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-zk6hp?rft_dat=source%3Ddrss

PathInHydro, a set of machine learning models to identify unbinding pathways of gas molecules in [NiFe] hydrogenases
1. 与えられた論文は、何を目的としていますか？:
この研究の主な目的は、分子動力学シミュレーションの自動データ分析を実現するために、機械学習モデルを用いて、タンパク質とリガンドの非結合経路を特定し、その基本的なメカニズムを理解することです。特に、[NiFe]ヒドロゲナーゼからガス分子が離脱する際の非結合経路を自動的に割り当てるための機械学習モデルのセット、PathInHydroを構築することが目的です。
2. 与えられた論文では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
この研究では、Desulfovibrio fructosovorans [NiFe]ヒドロゲナーゼからCOが非結合する軌道をトレーニングセットとして使用しました。このデータを基に、様々なガス分子と異なる[NiFe]ヒドロゲナーゼを含むテストセットでPathInHydroのパフォーマンスを示しました。
3. 与えられた論文の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
この研究の新規性は、[NiFe]ヒドロゲナーゼのリガンド非結合シミュレーションのための機械学習モデルを初めて構築した点にあります。PathInHydroは、異なるガス分子や突然変異を持つ酵素の軌道分析においても有効であることが示されました。これにより、手作業による時間を要する分析や視覚的検査を省略し、データ分析を容易にすることができました。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
未解決の問題としては、さらに多様なガス分子や異なるタイプの酵素に対してもモデルの適用性を拡大すること、また、モデルの精度を向上させるための追加のトレーニングデータの収集や新たな特徴抽出技術の開発が挙げられます。これらの課題に取り組むことで、モデルの汎用性と正確性がさらに向上するでしょう。
title:
PathInHydro, a set of machine learning models to identify unbinding pathways of gas molecules in [NiFe] hydrogenases
author:
Farzin, Sohraby, Jing-Yao, Guo, Ariane, Nunes-Alves
date:
2024-09-09
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-6fb7g?rft_dat=source%3Ddrss

On the Origin of Superior Hydrogen Evolution Activity on Composite Ni/Ni3S2 Catalysts: A First Principles Investigation
1. 目的:
この研究の主な目的は、ニッケルベースの複合触媒が純粋なニッケルよりも高いアルカリ性水素進化反応（HER）活性を示す理由を解明することです。具体的には、Ni/Ni-3S2複合体の挙動を説明することを試みています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、シミュレーテッドアニーリングを用いて生成されたNi/Ni3S2ヘテロ構造からSの拡散を観察しました。また、GCDFT計算を用いて、純粋なNiがアルカリ条件下でOHによって軽度に修飾される可能性があること、OH修飾表面とS修飾表面が相互に排他的であることを明らかにしました。さらに、メタダイナミクスを利用して定義された集合変数（CV）に沿って反応をサンプリングし、NiとPtのバリアを推定しました。低温（100K）でのNiのサンプリングでは、より一貫した水素結合により大幅に低いバリアが見られました。また、偏見のないAIMDによるNiとPtの界面の特性評価も行われました。
3. 新規性や解決できた問題:
この研究の新規性は、Ni/Ni-3S2複合触媒の活性が、Ni上のSの吸着によってOHの結合を防ぎ、界面溶媒の劣化を防ぐことに起因するという点を明らかにしたことにあります。これにより、アルカリ性HERの反応動態における界面の動態の重要性を強調しました。
4. 未解決問題:
今後の課題としては、他の金属や異なる複合触媒における同様の現象の検証、さらに詳細な界面構造と反応バリアの関係の解明が挙げられます。また、実際のアプリケーションにおけるこれらの触媒の性能評価も重要な次のステップとなります。
title:
On the Origin of Superior Hydrogen Evolution Activity on Composite Ni/Ni3S2 Catalysts: A First Principles Investigation
author:
Dipam Manish, Patel, Gyeong, Hwang
date:
2024-09-09
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-rhf99?rft_dat=source%3Ddrss

Modeling Carbon Basicity
1. 目的:
この研究は、特定の芳香族環中のプロトン化可能な炭素の水溶液中でのイオン化定数（pKa）を予測するモデルを提示することを目的としています。炭素原子が水溶液中で安定かつ可逆的な塩基としてプロトンを受け入れる現象を認識し、それを予測するためのモデルを開発することが主な目的です。
2. 使用したデータや情報:
この研究では、芳香族環中の最も塩基性の高い炭素を同定するモデルと、その結果の微視的pKa値を計算するモデルの2つの予測モデルの開発と結果について述べています。これらのモデルは、すべてのイオン化可能なグループを考慮に入れたグローバルなS+pKaモデルに組み込まれました。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、水溶液中でプロトンを受け入れる安定な炭素塩基の現象を認識し、そのイオン化定数を予測するモデルを提供することにあります。医薬化学ではあまり認識されていなかったこの現象について、一般の化学者が70年以上前から知っていた知識を応用し、具体的な予測モデルを開発することで、この分野における理解を深めることができました。
4. 未解決問題:
将来的には、このモデルの精度をさらに向上させること、さらには他の種類の芳香族環や異なる環境条件下でのpKa値の予測にモデルを拡張することが挑戦として残されています。また、このモデルを用いた実際の医薬品設計への応用や、他の科学的な分野への展開も重要な未来の課題です。
title:
Modeling Carbon Basicity
author:
Robert, Fraczkiewicz, Marvin, Waldman
date:
2024-09-09
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-0hnnl?rft_dat=source%3Ddrss

Development of receptor desolvation scoring and covalent sampling in DOCK 6: methods evaluated on a RAS test set
1. 与えられた論文は、何を目的としていますか？:
この論文は、薬物発見の努力の一環として、特にRASタンパク質を標的とするがん治療薬の開発において、分子ドッキング手法の評価と改善を目的としています。具体的には、受容体の脱水効果と共有結合小分子の結合を考慮したドッキング手法の有効性を検証しています。
2. 与えられた論文では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
この研究では、138個のRASタンパク質構造と2個のKRAS DNAリガンド複合体構造を含むRASテストセットを使用しました。また、DOCK 6ソフトウェアに実装された受容体脱水スコアリング機能と共有結合ドッキングアルゴリズムを利用し、GISTと3D-RISMという二つの溶媒化方法を用いて受容体脱水スコアリンググリッドを生成し、これらの新機能を評価しました。
3. 与えられた論文の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
この研究の新規性は、受容体の脱水スコアリング機能と共有結合ドッキングアルゴリズムをドッキングソフトウェアに統合し、実際のタンパク質構造を用いてこれらの機能の有効性を評価した点にあります。特に、GISTと3D-RISMを用いた受容体脱水スコアリングは、ドッキングの成功率を向上させることが確認され、特にGISTを使用した場合には51%のシステムで濃縮性能が向上しました。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
共有結合ドッキングと非共有結合ドッキングの比較において、実験的リガンド構造を使用した場合の成功率の向上が見られた一方で、SMILES生成リガンド構造を使用した場合の成功率の低下が問題として残っています。この問題を解決するためには、リガンド構造の生成方法の改善や最適化が必要です。また、脱水スコアリングが全てのシステムにおいて一貫して改善をもたらすわけではないため、どのような条件下でこのスコアリングが最も効果的であるかをさらに調査する必要があります。
title:
Development of receptor desolvation scoring and covalent sampling in DOCK 6: methods evaluated on a RAS test set
author:
Trent E, Balius, Y. Stanley , Tan, Mayukh, Chakrabarti, Reed M, Stein, Lauren E, Prentis, Robert C, Rizzo, Tom , Kurtzman, Marcus, Fischer
date:
2024-09-09
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-5xv8x?rft_dat=source%3Ddrss

Capturing Dichotomic Solvent Behavior in Solute--Solvent Reactions with Neural Network Potentials
1. 目的:
この研究は、凝縮相システムにおける化学反応性のシミュレーションに焦点を当てています。特に、N-enoxyphthalimideのリング開裂反応のエネルギーバリアを、ニューラルネットワークポテンシャル（NNP）を用いて効率的に訓練し、探索することを目的としています。この反応は、メタノールでは実験的に観察されるが、2,2,2-トリフルオロエタノール（TFE）では観察されないという特徴があります。
2. 使用データ・情報:
この研究では、ハイブリッド密度汎関数理論レベルでのエネルギーバリアを探索するために、PBE0-D3(BJ)レベルでの訓練を行うことを避けるため、アクティブラーニングとトランスファーラーニングの技術を使用しています。さらに、遷移状態領域の広範なサンプリングを加速するために、複数の時間ステップ統合を使用するウェルテンパードメタダイナミクスシミュレーションを利用しています。
3. 新規性と解決された問題:
この研究の新規性は、複雑な水素結合ネットワークと構造的に曖昧な溶媒依存の遷移状態を特徴とする反応の詳細な自由エネルギー表面と相対エネルギーバリアを提供することで、量的に実験と一致する結果を得ることができる点にあります。また、最大五つの溶媒分子が直接参加する遷移状態のアンサンブルを関連付けることができ、これは現在の静的モデルによる単一の遷移状態構造とは対照的です。
4. 未解決問題:
将来の課題としては、メタノールとTFEの間の二分法が主に電子効果（異なる求核性）とメタノールのより大きな配座エントロピー寄与によるものであることを明らかにしていますが、これらの効果をさらに詳しく理解し、他の溶媒システムにおける反応性の違いを解明することが挙げられます。
title:
Capturing Dichotomic Solvent Behavior in Solute--Solvent Reactions with Neural Network Potentials
author:
Matthew, Wodrich, Frederic, Célerse, Veronika, Juraskova, Shubhajit, Das, Clemence, Corminboeuf
date:
2024-09-09
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-27mtm?rft_dat=source%3Ddrss

A bench-stable fluorophosphine nickel(0) complex and its catalytic application
1. 目的:
本研究の目的は、空気や水に対して高い安定性を持つニッケル(0)錯体[Ni(PFPh2)4]（1）を開発し、その触媒としての活性を探求することです。特に、Suzuki-Miyauraカップリング反応におけるその使用を検討しています。
2. 使用したデータや情報:
本研究では、Ni(MeCN)42とPh2P(=O)–PPh2を用いた一鍋反応から[Ni(PFPh2)4]を合成し、Ni(II)からNi(0)への還元と同時にフッ素化を行う独自の反応機構を利用しました。また、1,1'-bis(diphenylphosphino)ferrocene（dppf）という追加のリガンドを用いて、Suzuki-Miyauraカップリング反応における触媒活性を評価し、従来のNi(0)源である[Ni(COD)2]と比較しました。
3. 新規性や解決できた問題:
本研究の新規性は、フルオロホスフィンをリガンドとして含む安定なニッケル(0)錯体を開発した点にあります。フルオロホスフィンリガンドは通常、溶液中で不均化しやすいため、従来はあまり研究されていませんでした。この錯体は高い安定性を持ち、また、Suzuki-Miyauraカップリング反応において従来のニッケル(0)源よりも優れた触媒活性を示すことができました。
4. 未解決問題:
今後の課題としては、この新規ニッケル(0)錯体のさらなる応用範囲の拡大や、他の種類の有機合成反応への適用可能性の検討が挙げられます。また、触媒の活性化メカニズムや反応条件の最適化についてもさらなる研究が必要です。
title:
A bench-stable fluorophosphine nickel(0) complex and its catalytic application
author:
Schirin, Hanf, Franziska, Flecken, Arjun, Neyyathala, Toni, Grell
date:
2024-09-09
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-vtmqd?rft_dat=source%3Ddrss

Unsupervised machine learning-based image recognition of raw IR spectra: Toward chemist-like chemical structural classification
1. 目的:
この研究の主な目的は、人工知能、特に教師なし機械学習を使用して、赤外線（IR）スペクトル画像に基づいて化学化合物を分類する方法を探求することです。これにより、従来の化学的知識に依存せずに化合物を識別できる可能性を評価しています。
2. 使用データ・情報:
この研究では、有機化合物のスペクトルデータベースから抽出された赤外線スペクトル画像を使用しました。これらの画像は194300次元のベクトルデータに変換され、227種類の化合物について階層的クラスタリングが行われました。また、タニモト係数を用いて分子の類似性を評価しました。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、教師なし機械学習を用いてIRスペクトル画像から化学化合物を分類する点にあります。従来の化学的知識に依存せずに化合物を分類できるため、化学の専門知識がない場合でも化合物を識別する手段を提供します。また、高次元特徴がプロセスを支配するため、スケーリング組成式や分子量が分類結果に影響を与えないことも明らかにしました。
4. 未解決問題:
スペクトルの逸脱に対する感度や、指紋領域の透明度が低いスペクトルでの微妙な化学構造の識別が困難であるという課題が残されています。また、機械学習による分類が化学者の直感と一致しない場合があるため、その理由の解明と改善策の開発が必要です。
title:
Unsupervised machine learning-based image recognition of raw IR spectra: Toward chemist-like chemical structural classification
author:
Takefumi, Yoshida, Kentarou, Fuku
date:
2024-09-09
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-p6d7s-v4?rft_dat=source%3Ddrss

Ideation and Evaluation of Novel Multicomponent Reactions via Mechanistic Network Analysis and Automation
1. 目的:
この研究の主な目的は、新しい化学反応の発見、発明、または最適化を行うためのシステマティックな反応発明アプローチを提供することです。具体的には、化学反応のメカニズムを理解し、それを自動化された化学情報学のワークフローに組み込むことで、新しい化学空間へのアクセスを可能にすることを目指しています。
2. 使用データ・情報:
この研究では、専門家がエンコードした数百の基本反応テンプレートを使用して、高度に連結されたメカニズムネットワークを構築しました。このネットワークは、与えられた入力基質と試薬に対する反応経路を列挙するために使用されます。さらに、既知の多成分反応の主要製品および潜在的副産物のメカニズム経路を再生成することで、この方法の予測能力を示しました。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、化学反応の発明プロセスを自動化することにあります。具体的には、三成分の出発材料を迅速にスクリーニングし、二成分が中間体を形成し、それが第三の試薬によって捕捉されるシナリオを発見する多成分反応発明パイプラインを示しました。このモデルによって提案された2つの新しい三成分変換は、広範な反応条件を用いたロボット投与の並列反応プレートで実験的に検証されました。
4. 未解決の問題:
将来的には、この自動化された化学情報学ワークフローをさらに発展させ、より複雑な化学反応や未知の反応メカニズムの探索に応用することが挑戦となります。また、反応の選択性や効率を向上させるための条件の最適化、さらには環境への影響を考慮した持続可能な化学反応の開発も重要な課題です。
title:
Ideation and Evaluation of Novel Multicomponent Reactions via Mechanistic Network Analysis and Automation
author:
Babak, Mahjour, Juncheng, Lu, Jenna, Fromer, Nicholas, Casetti, Connor, Coley
date:
2024-09-09
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-qfjh9-v3?rft_dat=source%3Ddrss

Organozinc reagents in solution: insights from ab initio molecular dynamics and X-ray absorption spectroscopy
1. 与えられた論文の目的:
この研究は、溶液中のオルガノ亜鉛試薬の構造と反応性の関係についての理解を深めることを目的としています。具体的には、計算手法を用いて溶液中でのオルガノ亜鉛試薬の構造を調査し、それをX線吸収分光法によって検証することで、これらの試薬の構造に関する情報を明らかにしようとしています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、ZnCl2、ZnMeCl、ZnMe2の溶媒和状態を調査するために、アブイニシオ分子動力学（メタダイナミクスおよびブルームーンサンプリング）を用いて、明示的な溶媒ケージ内でのシミュレーションが行われました。さらに、得られた構造の検証には、近辺X線吸収分光法（XANES）と時間依存密度汎関数理論（TD-DFT）計算が使用されました。
3. 新規性と解決された問題:
この研究の新規性は、溶液中でのオルガノ亜鉛試薬の構造に関する従来の議論があった問題、特にZnMe2のTHF溶液中での構造について、様々な溶媒和状態を明らかにした点にあります。これにより、オルガノ亜鉛試薬の構造と反応性の理解が進みました。
4. 未解決問題としての提案:
今後の課題としては、他の溶媒や異なるオルガノ亜鉛試薬に対しても同様の研究を行い、さらに広範なデータを集めることが挙げられます。また、得られた構造データを基に、オルガノ亜鉛試薬の反応メカニズムの詳細な解析が必要です。これにより、より効率的な合成法の開発に寄与することが期待されます。
title:
Organozinc reagents in solution: insights from ab initio molecular dynamics and X-ray absorption spectroscopy
author:
Marie-Eve L., PERRIN, Pierre-Adrien, PAYARD, Michele, CASCELLA, Jordan, RIO, Quentin, PESSEMESSE
date:
2024-09-09
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-0xd0x-v2?rft_dat=source%3Ddrss

Design and Crystallographic Screening of a Highly Sociable and Diverse Fragment Library Towards Novel Antituberculotic Drugs
1. 目的:
この論文では、フラグメントからリード化合物への展開を迅速かつ広範囲に行うための、合成可能性を考慮した新しいフラグメントライブラリの開発を目的としています。また、このライブラリを利用して結晶学的スクリーニングを行い、新たな結核治療薬の開発のための出発点を識別することも目的としています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、96種類の多様で完全に社交的なフラグメントライブラリを使用しています。このライブラリは、EnamineのREAL Spaceから、各フラグメントに対して数百から数千のフォローアップ化合物が利用可能であり、さらには数万のより大きく複雑なリードライク分子にアクセスできます。これにより、興味のあるフラグメント周辺の化学空間を迅速に探索することが可能です。また、結晶学的フラグメントスクリーニングの結果として、初期分析でいくつかのヒットが特定されました。
3. 新規性と解決された問題:
この研究の新規性は、合成可能性を主要な設計原理として採用した、高度に多様で社交的なフラグメントライブラリの開発にあります。これにより、フラグメントからリード化合物への展開を迅速かつ広範囲に行うことが可能となり、新しい合成方法論の開発にかかる手間を省くことができます。また、このライブラリを使用した結晶学的スクリーニングにより、新たな抗結核剤の開発のための出発点が識別されたことも、重要な成果です。
4. 未解決の問題:
将来的には、特定されたヒット化合物の詳細な生物学的評価や最適化を行う必要があります。また、他の疾患ターゲットに対しても同様のアプローチを適用し、その有効性を検証することも重要です。さらに、フラグメントライブラリのさらなる拡張や多様性の向上も、継続的な課題として考えられます。
title:
Design and Crystallographic Screening of a Highly Sociable and Diverse Fragment Library Towards Novel Antituberculotic Drugs
author:
Oliver, Koch, Philipp, Janssen, Fabrice, Becker, Friederike T., Füsser, Nataliya, Tolmachova, Tetiana, Matviiuk, Ivan, Kondratov, Manfred, Weiss, Daniel, Kümmel
date:
2024-09-09
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-rpst3-v2?rft_dat=source%3Ddrss

Modeling Ligand Binding Site Water Networks with Site-Identification by Ligand Competitive Saturation: Impact on Ligand Binding Orientations and Relative Binding Affinities
1. 目的:
この研究の主な目的は、タンパク質とリガンドの相互作用において水分子の位置とその影響を特定し、リガンドの結合方向と親和性を予測するための方法を提供することです。具体的には、SILCS-MCドッキングアプローチの拡張版であるSILCS-WATERを用いて、結合部位における水分子のサンプリングと、リガンド結合への寄与を評価することが目的です。
2. 使用したデータや情報:
この研究では、SILCS-MCドッキングアプローチを拡張したSILCS-WATERアプローチを使用しています。これにより、結合部位でのリガンドと明示的な水分子のモンテカルロサンプリングを行い、エネルギーと距離のカットオフを満たす水分子のサブセットを選択しました。また、リガンドと水分子のSILCS FragMapsとの重複と、水分子とリガンド間の相互作用エネルギーに基づいています。
3. 新規性と解決された問題:
SILCS-WATERメソッドは、結合部位における重要な水分子を特定し、リガンドの結合方向を改善する能力を持っています。10個の複数リガンドタンパク質システムのうち6つで、実験結果に対する相対的な結合親和性予測が改善されました。これは、標準的なSILCS-MCと比較して顕著な改善を示しています。また、結晶学的リガンド結合方向の再現性が向上したことが、SILCS-WATERが結合親和性の相関を改善する指標となっています。
4. 未解決の問題:
今後の課題としては、不利な位置に存在するリガンドに作用する水分子の同定と、これらの水分子を適切なリガンドの修正によって置換することでリガンドの結合親和性を向上させる方法の開発が挙げられます。さらに、水分子ネットワークとそのリガンドへの結合方向と親和性への寄与を明らかにするための研究が必要です。
title:
Modeling Ligand Binding Site Water Networks with Site-Identification by Ligand Competitive Saturation: Impact on Ligand Binding Orientations and Relative Binding Affinities
author:
Anmol, Kumar, Himanshu , Goel, Wenbo, Yu, Mingtian, Zhao, Alexander D. , MacKerell
date:
2024-09-09
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-sqhw9-v2?rft_dat=source%3Ddrss

Insights into Thermal Conductivity at the MOF-Polymer Interface
1. 与えられた論文の目的:
この研究の主な目的は、熱伝導に関連するアプリケーションでの性能を最適化するために、MOF-ポリマー複合体の熱伝導率を理解することです。具体的には、UiO66と異なる種類のポリマー（PEG, PVDF, PS, PIM-1, PP, PMMA）との複合体を分子シミュレーションを用いて調査し、MOFとポリマー間の界面が熱伝導率に与える影響を明らかにすることが目的です。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、UiO66と異なるポリマー（PEG, PVDF, PS, PIM-1, PP, PMMA）を組み合わせた複合体について、分子シミュレーションを行いました。熱伝導率の変化を観察するために、界面の特性（密度プロファイルや回転半径など）を分析し、それが熱伝導性にどのように影響するかを評価しています。
3. 新規性や解決できた問題:
この研究の新規性は、MOF-ポリマー複合体の界面が熱伝導率に及ぼす影響を明らかにした点にあります。特に、柔軟なポリマー（PEG, PVDF）と硬質ポリマー（PS, PP, PMMA, PIM-1）の間で熱伝導率に違いが見られることを発見しました。柔軟なポリマーはMOFの格子に容易に統合されるが、それがMOFの秩序あるネットワークに欠陥や障壁を生じさせ、フォノンの伝播を妨げる一方で、硬質ポリマーはより大きな熱伝導率の向上を示しました。
4. 未解決の問題:
将来的には、異なる種類のMOFやポリマーを用いた複合体の熱伝導率に関するより広範な研究が必要です。また、実際のアプリケーションにおけるこれらの複合体の挙動を理解するために、実験的な検証も重要です。さらに、界面の特性を最適化する方法や、熱伝導率をさらに向上させるための新しい設計戦略の開発も求められています。
title:
Insights into Thermal Conductivity at the MOF-Polymer Interface
author:
Phuong, Vo, Maciej, Haranczyk
date:
2024-09-06
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-bj9b2?rft_dat=source%3Ddrss

EnviroDetaNet: Pretrained E(3)-equivariant Message-Passing Neural Networks with Multi-Level Molecular Representations for Organic Molecule Spectra Prediction
1. 目的:
この論文の目的は、製薬や材料科学などの分野において分子設計を行う際に、分子のスペクトルを迅速かつ正確に予測するためのモデルを提案することです。このモデルは、量子化学計算に依存する従来の方法の課題を克服し、高速な予測とハイスループットスクリーニングを実現することを目指しています。
2. 使用データ・情報:
この論文では、E(3)-等変メッセージパッシングニューラルネットワークを使用し、分子の固有の原子特性、空間的特徴、および環境情報を統合しています。これにより、分子の局所的および全体的な情報を包括的に捉えることが可能になっています。
3. 新規性と解決した問題:
EnviroDetaNetモデルの新規性は、分子の環境情報を統合することにより、モデルの安定性と精度を向上させる点にあります。従来の最先端モデルと比較して、EnviroDetaNetは様々な予測タスクで優れた性能を示し、訓練データを50％削減しても高い精度を維持する強い一般化能力を示しました。また、複雑な分子系のスペクトル予測においても優れた性能を発揮することが確認されています。
4. 未解決問題:
今後取り組むべき未解決問題としては、さらに多様な分子系に対する予測性能の向上や、モデルの解釈可能性の向上が挙げられます。また、EnviroDetaNetモデルのさらなる最適化や、他の科学的応用への拡張も重要な課題となります。
title:
EnviroDetaNet: Pretrained E(3)-equivariant Message-Passing Neural Networks with Multi-Level Molecular Representations for Organic Molecule Spectra Prediction
author:
Tong, Zhu, Yuzhi, Xu, Daqian, Bian, Cheng-Wei, Ju, Fanyu, Zhao, Pujun, Xie, Yuanqing, Wang, Wei, Hu, Zhenrong, Sun, John , Zhang
date:
2024-09-06
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-scchg?rft_dat=source%3Ddrss

SubTuner: a Physics-Guided Computational Tool for Modifying Enzymatic Substrate Preference and Its Application to Anion Methyltransferases
1. 与えられた論文は、何を目的としていますか？:
与えられた論文の主な目的は、非自然基質を触媒するための酵素工学を自動化する計算ツール「SubTuner」を開発することです。このツールは、特定の非自然基質に対する酵素の活性を変更することに特化しており、化学合成や薬剤開発において重要な役割を果たします。
2. 与えられた論文では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
SubTunerの性能を評価するために、非自然S-アデノシル-L-メチオニン類似体の合成に有益なアニオンメチルトランスフェラーゼ変異体を同定する3つのタスクを設計しました。具体的には、190個のAtHOL1単点変異体からエチルヨウ化物の変換、600個のacl-MT多点変異体からエチルヨウ化物とn-プロピルヨウ化物の変換、そしてn-プロピルヨウ化物、イソプロピルヨウ化物、アリルヨウ化物のより大きな基質との実験的特性評価を含むテストを行いました。これらのテストはSubTunerの機能向上変異体の発見を加速する能力を示しています。
3. 与えられた論文の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
この研究の新規性は、特定の非自然基質に対する酵素の活性をシフトすることに特化した計算ツール「SubTuner」の開発にあります。これにより、酵素の基質範囲の拡張において、計算上の自動化と精度の向上が実現され、非自然基質の合成における酵素の利用が促進されました。また、SubTunerを利用して得られた分子シミュレーションデータから、有益な変異が触媒をどのように促進するかのメカニズムも解明しました。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
SubTunerのさらなる改善や、より多様な酵素や基質に対する適用性の拡大が挙げられます。また、実験的検証との連携を強化し、計算ツールの予測と実際の酵素活性との間の相違を最小限に抑えることも重要です。さらに、酵素の基質特異性や活性に影響を与えるその他の因子についての理解を深めることも、今後の課題として考えられます。
title:
SubTuner: a Physics-Guided Computational Tool for Modifying Enzymatic Substrate Preference and Its Application to Anion Methyltransferases
author:
Qianzhen, Shao, Asher C. , Hollenbeak, Yaoyukun, Jiang, Brian O., Bachmann, Zhongyue J., Yang
date:
2024-09-06
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-zs8h9?rft_dat=source%3Ddrss

Identifying Green Solvent Mixtures for Bioproduct Separation Using Bayesian Experimental Design
1. 目的:
この研究は、液液抽出（LLE）プロセスの設計において適切な溶媒を選択するための新しい方法論を提案することを目的としています。特に、環境に優しいかつ効果的な分離方法を求め、複数の生物製品を複雑な溶媒システムを用いて分離する難しさに対処しています。
2. 使用データ・情報:
この研究では、ベイズ実験設計（BED）を利用して、生物製品の分離に適した溶媒混合物を特定する方法を採用しています。また、製品の分配係数を予測するために熱力学的パラメータを考慮し、ベイズ最適化と実験測定を統合する反復的なアプローチを取り入れ、COSMO-RSシミュレーションを用いて高スループット実験を強化しています。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、環境に優しい溶媒システムの最適化にBEDフレームワークを用いることにあります。特に、遠心分配クロマトグラフィー（CPC）を用いたリグニン由来の芳香族製品の分離において、7回の反復/サイクル内で新しい緑の溶媒混合物を特定できたことは、複雑な分離に対するこの方法の効果を示しています。これにより、緑の化学の分野を進展させ、持続可能な工業プロセスの開発に貢献する可能性が示されました。
4. 未解決問題:
将来的には、さらに多くの生物製品や他の複雑な混合物に対して、この方法論を適用し、その効果を検証する必要があります。また、環境影響をさらに低減するための溶媒選択の基準を洗練することも重要です。
title:
Identifying Green Solvent Mixtures for Bioproduct Separation Using Bayesian Experimental Design
author:
Reid, Van Lehn, Shiyi, Qin, Surajudeen, Omolabake, Aminata, Diaby, Jianping, Li, Leonardo, Gonzalez, Christopher, Holland, Victor, Zavala, Shannon, Stahl
date:
2024-09-06
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-12h5f?rft_dat=source%3Ddrss

Computational Investigation of the Chemical Bond Between An(III) Ions and Soft Donor Ligands
1. 目的:
この研究の目的は、アクチニド金属イオンがアレンおよびボロヒドリド配位子と結合する化学的な特性を量子化学的手法を用いて探求することです。特に、ウランとトランスウラニウム元素との相互作用がどのように異なるかを、軟らかいドナー配位子との相互作用を通じて理解することが狙いです。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、特に[An(arene)(BH4)3]複合体（AnMe6、An = Np, Pu, U, arene C6Me6）が研究されました。計算には密度汎関数理論（DFT）と完全活性空間（CASSCF）方法が用いられ、電子構造と軌道の相互作用が分析されました。
3. 新規性および解決された問題:
この研究の新規性は、アクチニド元素の金属イオンと軟らかいドナー配位子との相互作用の理解を深めることにあります。具体的には、ウランからプルトニウムへの遷移に伴い、5f軌道と配位子のπ∗軌道とのエネルギーギャップが広がり、金属-配位子間の相互作用が弱まることが明らかになりました。また、アクチニドの酸化還元状態による金属-配位子間距離の変化や相互作用の強さの違いも解明されました。
4. 未解決の問題:
今後の課題としては、さらに重いトランスウラニウム元素における類似の相互作用の詳細な解析や、異なるタイプの配位子を用いた場合のアクチニド元素の挙動の解析が挙げられます。また、実験的検証との比較を通じて、理論的予測の精度を高めることも重要です。
title:
Computational Investigation of the Chemical Bond Between An(III) Ions and Soft Donor Ligands
author:
SABYASACHI, ROY CHOWDHURY, Naomi, Rehberg, Bess, Vlaisavljevich
date:
2024-09-06
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-qzb1v?rft_dat=source%3Ddrss

Defect Engineering of Bi2SeO2 Thermoelectrics
1. 目的:
この研究の主な目的は、熱電（TE）デバイスにおいて、p型のBiCuSeOと組み合わせるための有望なn型半導体としてBi2SeO2の特性を最適化することです。具体的には、キャリア濃度を調整することにより、TE性能指標であるzT値およびデバイスの効率を最適化することを目指しています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、第一原理計算を用いてセレン欠陥がn型導電性の源であることを示し、その濃度が熱力学的条件に依存して1〜2桁変動することを示しました。また、実験的に固体合成法を用いてBi2SeO2を合成し、合成条件を調整することで電子濃度が2桁以上増加することを観察しました。さらに、粒界散乱が電子移動度に与える影響も明らかにしました。
3. 新規性と解決できた問題:
この研究の新規性は、セレン欠損が熱力学的条件によってどのように変動するかを理論的に予測し、それを実験的に検証した点にあります。また、Bi2SeO2の電子濃度を合成条件の調整だけで大幅に向上させる方法を見つけ出し、zT値を約0.2まで向上させることができました。これにより、n型Bi2SeO2の自己ドープによる熱電デバイスの性能向上が可能となりました。
4. 未解決の問題:
今後の課題としては、さらに高いzT値を実現するために、電子濃度と移動度を同時に最適化する方法のさらなる研究が必要です。また、異なる合成条件下での粒界散乱の影響をさらに詳細に解析し、熱電材料の設計指針を洗練することが挙げられます。
title:
Defect Engineering of Bi2SeO2 Thermoelectrics
author:
Prashun, Gorai, Andrei, Novitskii, Michael, Toriyama, Illia, Serhiienko, Takao, Mori, G. Jeffrey, Snyder
date:
2024-09-06
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-0tk96?rft_dat=source%3Ddrss

Electric fields imbue enzyme reactivity by aligning active site fragment orbitals
1. 与えられた論文の目的:
この研究は、タンパク質の骨格によって作られる分子内電場が、活性部位での酵素触媒作用を促進することを説明し、その理論的なモデルを提供することを目的としています。特に、この電場が反応物のフロンティア軌道のエネルギー整列を促進するという基本的な効果に焦点を当て、高価鉄オキソヘムタンパク質（カタラーゼ、ペルオキシダーゼ、ペルオキシゲナーゼ/モノオキシゲナーゼ）に及ぼす影響を解明しています。
2. 用いたデータや情報:
この研究では、電場が活性部位のスピン分布に与える影響や、シトクロムP450の活性部位モデルにおけるエポキシ化とヒドロキシ化経路の遷移を説明するために、反応物のフロンティア軌道のエネルギー整列を分析するモデルを適用しています。このモデルは、活性部位の断片の軌道の応答とそのエネルギー整列を分析する戦略を含んでいます。
3. 新規性や解決できた問題:
この研究の新規性は、電場が酵素反応の選択性と反応性に及ぼす影響を定量的に評価するための単一パラメータモデルを提供する点にあります。また、反応複合体の化学的硬さ/軟さを測定する手段として、断片軌道間のエネルギー差を用いることで、電場の感受性を評価することが可能になります。これにより、電場誘導型のスピン分布の変化や、反応経路の遷移を説明することができました。
4. 未解決問題:
今後の課題としては、提案されたモデルのさらなる実験的検証や、他のタイプの酵素や化学反応に対する適用性の拡大が挙げられます。また、電場の操作による反応選択性のコントロールに関する理解を深めるために、さらに詳細な理論的および実験的研究が必要です。
title:
Electric fields imbue enzyme reactivity by aligning active site fragment orbitals
author:
Timothy, Wilson, Mark, Eberhart, Travis, Jones, Anastassia, Alexandrova
date:
2024-09-06
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-zgx7z-v2?rft_dat=source%3Ddrss

Memory Effects Explain the Fractional Viscosity Dependence of Rates associated with Internal Friction: Simple Models and Applications to Butane Dihedral Rotation
1. 与えられた論文の目的:
この研究の目的は、生物物理学的プロセスにおける障壁越えの速度がクレーマーズの理論から逸脱する原因を明らかにすることです。特に、内部摩擦の存在がこれらの逸脱の原因とされていることに焦点を当て、新しいモデルを用いて内部摩擦がどのようにして生じるのかを説明し、その測定方法を提案しています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、単一粒子が一次元の滑らかな障壁を越える際の非平衡溶媒効果に起因する記憶依存型摩擦を示す以前の研究を基にしています。また、バタンという実際のシステムを例に挙げて、反応座標の動きと摩擦的に直交する自由度のカップリングが内部摩擦にどのように影響するかを示しています。
3. 新規性および解決された問題:
この研究の新規性は、明示的な溶媒が存在しない場合でも、反応座標の動きが摩擦的に直交する自由度とのカップリングにより内部記憶効果が生じるという点にあります。これにより、クレーマーズの理論からの逸脱が生じ、通常内部摩擦の存在に起因するとされる分数粘性依存性が説明されます。また、Grote-Hynes理論を用いて内部摩擦の微視的尺度を提案し、これが生物学的プロセスにおける内部摩擦の理解に役立つことを示しています。
4. 未解決の問題:
このモデルが様々な生物学的システムにおいてどの程度適用可能であるかの検証が必要です。さらに、内部摩擦の測定とその影響をより詳細に理解するために、他の生物分子や異なる環境条件下での研究が必要です。この理論の一般化と、内部摩擦が生物学的機能にどのように影響するかの解明も今後の課題です。
title:
Memory Effects Explain the Fractional Viscosity Dependence of Rates associated with Internal Friction: Simple Models and Applications to Butane Dihedral Rotation
author:
Arnab, Mukherjee, Bikirna, Roy, V. M., Hridya
date:
2024-09-05
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-qrq5r-v2?rft_dat=source%3Ddrss

A combined experimental and computational exploration of heteroleptic cis-Pd2L2L’2 coordination cages through geometric complementarity
1. 目的:
この研究は、異なる配位子を持つヘテロレプティックな配位ケージの自己組織化を探求し、より構造的および機能的に複雑な空洞を持つホストシステムを開発することを目的としています。特に、Pd(II)イオンと二種類の配位子の組み合わせを用いて新しいcis-Pd2L2L'2ヘテロレプティックケージを探索することに焦点を当てています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、Pd(II)イオンと二種類の配位子の組み合わせを実験的に調べ、それらの自己組織化を探索しました。さらに、組み合わせた配位子のペアが補完的であるかを識別するために、簡単で低コストの幾何学的分析を行いました。また、熱力学的に有利なアセンブリのトポロジーを予測するために、比較的迅速な半経験的計算が有効であることが示されました。
3. 新規性と解決された問題:
この研究の新規性は、ヘテロレプティックな配位ケージの自己組織化を体系的に探索し、その過程で幾何学的分析や半経験的計算を用いることで、新たなケージ構造の発見とその形成過程の理解を深める点にあります。特に、柔軟な配位子を含むシステムでは課題が残されていましたが、硬い配位子を用いたシステムでは熱力学的に有利なアセンブリの予測が可能であることが示されました。
4. 未解決の問題:
将来的な課題としては、より柔軟な配位子を含むシステムの自己組織化を正確に予測できる効果的な計算ツールの開発が挙げられます。また、自己組織化された金属超分子システムの計算予測ツールをさらに発展させることが求められています。
title:
A combined experimental and computational exploration of heteroleptic cis-Pd2L2L’2 coordination cages through geometric complementarity
author:
James, Lewis, Andrew, Tarzia, Wentao, Shan, Victor, Posligua, Cameron, Cox, Louise, Male, Benjamin, Egleston, Rebecca, Greenaway, Kim, Jelfs
date:
2024-09-05
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-s0mmw?rft_dat=source%3Ddrss

Vibronic Coupling Effects in the Photoelectron Spectrum of Ozone: A Coupled-Cluster Approach
1. 与えられた論文の目的:
与えられた論文では、運動方程式結合クラスター（EOM-CC）理論、特に電子状態がイオン化された状態（EOM-IP-CC）に焦点を当て、オゾンカチオンの近接して結合したペアの状態、X̃ 2 A1とÃ2 B2の予測、シミュレーション、分析を目的としています。これにより、電子スペクトルのさまざまなタイプの予測、シミュレーション、分析が可能になります。
2. 用いたデータや情報:
この研究では、EOM-IP-CCSDTQという、単一、二重、三重、四重の励起を完全に扱う高精度の手法を使用しました。さらに、EOM-IP-CC計算から生成されたハミルトニアンを用いて振動子スペクトルを計算するための強力な方法と組み合わせて、シミュレーションにより得られたスペクトルは、オゾンの光電子スペクトルと良好な一致を示しました。
3. 新規性や解決できた問題:
この研究の新規性は、EOM-IP-CCSDTQという高度な計算手法を用いることで、より正確な電子状態のエネルギーギャップの推定が可能になった点にあります。具体的には、これまで考えられていたよりも小さい、1,366±65 cm−1のエネルギーギャップを示唆しています。これにより、シミュレーションされたスペクトルの割り当てと実験測定のより正確なバンド位置を組み合わせることが可能になりました。
4. 未解決問題:
将来的には、さらに他の分子系に対しても同様の手法を適用し、その有効性を検証することが挙げられます。また、計算手法のさらなる改善や、計算にかかる時間の短縮、精度の向上などが求められるでしょう。これにより、より広範な化学系に対する電子的特性の解析が可能になると期待されます。
title:
Vibronic Coupling Effects in the Photoelectron Spectrum of Ozone: A Coupled-Cluster Approach
author:
Paweł, Wójcik, Hanna, Reisler, Péter, Szalay, Anna, Krylov, John, Stanton
date:
2024-09-05
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-2v6hg?rft_dat=source%3Ddrss

SYNERGY OF ADVANCED MACHINE LEARNING AND DEEP NEURAL NETWORKS WITH CONSENSUS MOLECULAR DOCKING FOR ENHANCED POTENCY PREDICTION OF ALK INHIBITORS
1. 目的:
この研究は、非小細胞肺がん（NSCLC）治療における新規のアナプラスチックリンパ腫キナーゼ（ALK）阻害剤の緊急な必要性に対処しています。特にALK陽性変異バリアント（全症例の5%）に焦点を当て、市場に出ているFDA承認のALK阻害剤が5つしかないため、効果的な薬剤の需要が続いています。この研究は、人工知能（AI）、機械学習（ML）、およびディープラーニングを活用して、新規ALK阻害剤のスクリーニングを加速することを目的としています。
2. 使用データ・情報:
この研究では、機械学習ベースのXGBoostアルゴリズムと、ディープラーニングベースの人工ニューラルネットワーク（ANN）モデルを使用し、それぞれのモデルの性能を評価するために外部検証（EV）とクロスバリデーション（CV）のスコアを用いました。また、総数120,571の化合物を仮想スクリーニングし、有望なALK阻害剤を識別しました。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、AI技術を活用して新規ALK阻害剤のスクリーニングを加速することにあります。特に、XGBoostとANNモデルが高い性能を示し、従来の機械学習モデルがグラフニューラルネットワーク（GNN）モデルよりも優れていることを示しました。これにより、3つの有望なALK阻害剤（CHEMBL1689515、CHEMBL2380351、CHEMBL102714）が識別されました。
4. 未解決問題:
今後の課題として、さらなる分子動力学シミュレーション、体外試験、ターゲット特異的な実験データの取得、活性学習のためのデータ取得、および分子最適化のための先進的なAIモデル（例：幾何学的相互作用GNN、生成AI）の適用が推奨されています。これらの取り組みにより、さらに効果的なALK阻害剤の開発が期待されます。
title:
SYNERGY OF ADVANCED MACHINE LEARNING AND DEEP NEURAL NETWORKS WITH CONSENSUS MOLECULAR DOCKING FOR ENHANCED POTENCY PREDICTION OF ALK INHIBITORS
author:
Tuyen Ngoc, Truong, The-Chuong, Trinh, Tieu-Long, Phan, Van-Thinh, To, Thanh-An, Pham, Gia-Bao, Truong, Hoang-Son , Le, Xuan-Truc, Tran
date:
2024-09-05
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-xpfm1?rft_dat=source%3Ddrss

Is BigSMILES the Friend of Polymer Machine Learning?
1. 与えられた論文の目的:
この研究の主な目的は、持続可能なポリマーの開発を加速するための理論的指導と解決策を提供するために、計算方法、特に機械学習（ML）を利用することです。さらに、ポリマー構造の表現方法として従来使用されてきたSMILES記法と比較して、新しいBigSMILES記法の有効性と性能を系統的に探求し、示すことも目的としています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、BigSMILES記法と従来のSMILES記法を用いて、様々なポリマー特性予測および逆設計タスクを実施しました。これには、画像およびテキスト入力に基づく11の異なるホモポリマーシステムのタスクが含まれています。これらの実験を通じて、両記法の性能を比較しました。
3. 新規性と解決された問題:
この研究の新規性は、BigSMILES記法がSMILES記法と比較してポリマー構造を表現する上でどのように機能するかを初めて系統的に評価した点にあります。結果として、BigSMILESはSMILESと同等またはそれ以上の性能を示し、よりコンパクトなテキスト表現を提供することで、特に大規模言語モデルの訓練において計算コストを大幅に削減することができることが明らかになりました。
4. 未解決の問題:
今後の課題としては、BigSMILES記法をさらに最適化し、さまざまなポリマータイプにわたるポリマー生成や特性予測（および分類）タスクでの性能をさらに向上させることが挙げられます。また、BigSMILESがSMILESに比べてどのように優れた表現を提供するのかをさらに詳細に理解し、そのメカニズムを解明することも重要です。
title:
Is BigSMILES the Friend of Polymer Machine Learning?
author:
Haoke, Qiu, Zhao-Yan, Sun
date:
2024-09-05
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-bxxhh-v2?rft_dat=source%3Ddrss

Structure Sensitivity and Catalyst Restructuring for CO2 Electro-reduction on Copper
1. 目的:
この研究の主な目的は、二酸化炭素の電気化学的還元（CO2RR）における銅（Cu）触媒の構造感受性と反応条件下での触媒表面の安定性および再構成に関する問題を解明することです。特に、多炭素製品へのCO2の還元において、銅がどのようにして活性化され、どのような表面構造が最も効果的であるかを理解することが目的です。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、原子スケールのシミュレーションを用いて表面エネルギーと反応経路の動力学を評価しました。具体的には、バシンホッピングのグローバルサンプリングと大正準密度汎関数理論を組み合わせて、(111)および(100)表面上のCOの極めて低いカバレッジがCO2の転換を妨げ、多炭素製品への還元能力を制限していることを示しました。また、実験的証拠も用いて、理論的な結果を裏付けています。
3. 新規性と解決できた問題:
この研究の新規性は、CO2RRが完全な平面のCu(111)およびCu(100)表面ではなく、階段やキンクの欠陥がある表面で起こること、およびこれらの平面表面が反応条件下で活性化された階段状表面に再構成される傾向があることを明らかにした点にあります。さらに、欠陥そのものではなく、欠陥の隣接する四角形モチーフがCO2RRのための活性サイトであることを示しました。
4. 未解決問題:
将来的には、CO2RRのためのより効果的な触媒設計を目指すために、さらに多くの触媒表面構造や異なる金属についての研究が必要です。また、実際の産業スケールの反応条件下での触媒の挙動を理解し、最適化するための研究も重要です。
title:
Structure Sensitivity and Catalyst Restructuring for CO2 Electro-reduction on Copper
author:
Dongfang, Cheng, Khanh-Ly C. , Nguyen, Vaidish, Sumaria, Ziyang, Wei, Zisheng, Zhang, Winston, Gee, Yichen, Li, Carlos G. , Morales-Guio, Markus, Heyde, Beatriz, Roldan Cuenya, Anastassia N., Alexandrova, Philippe, Sautet
date:
2024-09-05
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-z3dlp-v2?rft_dat=source%3Ddrss

A Reduced Scaling Approach to Obtaining Embedding Orbital Coefficients: Benchmarking DMET-CCSD(T) Relative Energies in Water Clusters
1. 与えられた論文は、何を目的としていますか？:
この研究の目的は、密度行列埋め込み理論（DMET）計算におけるポスト・ハートリー・フォック（post-HF）成分の計算スケーリングを大幅に削減する方法を提案することです。さらに、この削減スケーリングアプローチを拡張し、カップルド・クラスターCCSD(T)密度行列の計算を可能にし、DMET-CCSD(T)エネルギー評価を後方変換エネルギー式を通じて行うことができます。
2. 与えられた論文では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
この研究では、平均場密度行列と軌道変換行列の指数関数的減衰特性を利用しました。また、全電子ソルバー、Lowdin分割されたフラグメント、およびIntrinsic Atomic OrbitalとProjected Atomic Orbital (IAO+PAO)パーティショニングスキームから派生したフラグメントを用いて、相対電子エネルギーの精度をベンチマークしました。
3. 与えられた論文の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
この研究の新規性は、1粒子密度行列（1-PDM）の減衰を適切に利用することで、ポスト-HFエネルギーの評価が漸近的に線形スケーリングを達成できる点にあります。また、弱く相互作用する系において、Lowdinパーティショニングが相対電子エネルギー計算において良好に機能することを示しました。これにより、計算効率とCCSD(T)ソルバーの精度向上の可能性が強調されました。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
強く相互作用する系や、より複雑な化学系におけるDMET-CCSD(T)アプローチの適用性と効率性をさらに向上させることが未解決の課題として残っています。また、異なる分割スキームの効果とその最適化に関する研究も必要です。
title:
A Reduced Scaling Approach to Obtaining Embedding Orbital Coefficients: Benchmarking DMET-CCSD(T) Relative Energies in Water Clusters
author:
Yi, Sun
date:
2024-09-05
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-djs2b?rft_dat=source%3Ddrss

Isotropic <--> Anisotropic Surface Geometry Transitions Induced by Adsorbed Surfactants at Water/Vapor Interfaces
1. 与えられた論文の目的:
この研究は、水/蒸気界面における吸着剤が表面のジオメトリーをどのように変化させるかを理論的に詳細に調査することを目的としています。特に、吸着剤の濃度とステリック効果が表面の曲率と向きの分布にどのように影響を与えるかを明らかにし、表面幾何学の異なる解釈を示しています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、表面カバレッジが異なるトリブチルリン酸（TBP）吸着水/蒸気界面の主要な曲率（κ1とκ2）の分布を詳細に分析しています。これらの曲率は、吸着剤の濃度が増加するにつれて、その差が徐々に増大することが観察されました。また、アルキルリン酸系界面活性剤の炭素尾長に基づく表面幾何学の比較も行われています。
3. 新規性と解決された問題:
この研究の新規性は、吸着剤の濃度とステリック効果を変化させることにより、表面のジオメトリーがどのように変化するかを詳細に調査し、異なる表面幾何学の解釈を提供した点にあります。特に、TBPの表面カバレッジが増加するにつれて、表面の曲率が顕著に異方性を帯びる「等方性から異方性への幾何学的遷移」を明らかにしました。さらに、小さな界面活性剤も表面の曲率を異方性に強化することが示され、「異方性から等方性への幾何学的遷移」という新たな現象も提案されています。
4. 未解決の問題:
この研究では、異なる界面活性剤の構造が表面波の安定性と対称性にどのように影響を与えるかについての理解は進んでいますが、異なる化学的性質を持つ他の種類の吸着剤についての詳細な研究が必要です。また、理論的な予測と実際の実験データとの間の一致をさらに検証し、理論モデルの改善が求められます。
title:
Isotropic <--> Anisotropic Surface Geometry Transitions Induced by Adsorbed Surfactants at Water/Vapor Interfaces
author:
Aurora, Clark, Nitesh, Kumar, Joshua, Bilsky
date:
2024-09-04
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2023-x66jd-v3?rft_dat=source%3Ddrss

Memory Kernel Minimization Based Neural Networks for Discovering Slow Collective Variables of Biomolecular Dynamics
1. 与えられた論文は、何を目的としていますか？:
この研究の主な目的は、タンパク質の構造変化の遅い時間スケールを正確に捉える集合変数（CVs）を特定するための新しいアルゴリズム「Memory kErnel Minimization based Neural Networks（MEMnets）」を開発することです。このアルゴリズムは、生物分子の動力学の遅いCVを正確に識別することができます。
2. 与えられた論文では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
この研究では、分子動力学（MD）の時間系列の構造データを用いています。これらの高次元データは、並列エンコーダニューラルネットワークを使用して低次元の潜在空間に投影されます。そして、潜在空間で得られた時間積分メモリカーネルを目的関数として計算します。
3. 与えられた論文の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
MEMnetsは、従来の深層学習手法（VAMPnetsやSRVsなど）とは異なり、非マルコフ過程を統合一般化マスター方程式（IGME）理論に基づいて取り入れ、連続的なCVのメモリカーネルを符号化することにより非マルコフダイナミクスを組み込んでいます。このアルゴリズムは、時間積分メモリカーネルを最小化することによって最適なCVを特定するという点で革新的です。MEMnetsは、FIP35 WWドメインの折りたたみに関与する遅いCVを高精度で識別することに成功し、2つの平行な折りたたみ経路を明らかにしました。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
MEMnetsは複雑な構造変化（540K以上の原子を含むシステム）においても有効であることが示されましたが、すべての原子MDシミュレーションからのサンプリングが限られているため、より大規模なシステムやさらに複雑な動力学を持つシステムに対するアルゴリズムの適用性と効率化が今後の課題として残されています。また、非マルコフダイナミクスをより効果的に取り扱うための理論的な発展も必要です。
title:
Memory Kernel Minimization Based Neural Networks for Discovering Slow Collective Variables of Biomolecular Dynamics
author:
Xuhui, Huang, Bojun, Liu, Siqin, Cao, Jordan G, Boysen, Mingyi, Xue
date:
2024-09-04
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-71qrl?rft_dat=source%3Ddrss

Structural and electronic properties of polyethylene terephthalate (PET) from polarizable molecular dynamics simulations
1. 与えられた論文の目的:
この研究は、ポリエチレンテレフタラート（PET）の使用と廃棄に伴う環境および経済的課題に対処するための革新的な解決策を見つけることを目的としています。具体的には、新しいリサイクル技術を可能にするためにPETの物理的特性を理解し、それを基にした改善策を提案することが目的です。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、分子シミュレーションを通じてPETと様々なPETヒドロラーゼとの相互作用についての洞察を得ています。さらに、Drude偏極可能力場と互換性のあるPETポリマー及びその派生物に関するパラメーターを提示し、量子力学計算から得られた静電特性を正確に再現するパラメーター適合プロトコルを使用しました。また、PETのアモルファススラブおよびPETクリスタルフィルムの電子特性を研究し、水や真空との界面でのPET残基の重要な電子偏極応答を明らかにしました。
3. 新規性および解決された問題:
この研究は、合成ポリマーへのDrude偏極可能力場の最初の拡張を表しており、PET材料の特性を探求し、プラスチック汚染に対処するための効率的な（生物）技術の設計を進めるための堅牢なツールを提供します。また、炭水化物結合タンパク質とPETクリスタルフィルムとの相互作用を示すことで、電子偏極が結合親和性を高める役割を明らかにしました。
4. 未解決の問題:
この研究では、PETとその派生物の電子的偏極効果を考慮した力場の開発に成功しましたが、これを実際のリサイクルプロセスやその他の応用にどのように統合するかは今後の課題です。また、さらに多くの合成ポリマーに対して同様のアプローチを拡張し、その環境への影響を評価する必要があります。
title:
Structural and electronic properties of polyethylene terephthalate (PET) from polarizable molecular dynamics simulations
author:
Justin, Lemkul, Marcelo, Polêto
date:
2024-09-04
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-dwhb8?rft_dat=source%3Ddrss

Accurately estimating activation energies by leveraging neural network methods and a large dataset
1. 目的:
与えられた論文の主な目的は、計算化学の分野において活性化エネルギーを予測する新しい方法論を開発することです。具体的には、人工知能、特にニューラルネットワークを用いて、これらのエネルギーの予測を加速することが目標とされています。
2. 使用データ・情報:
この研究では、トポロジカル指数、反応物と生成物の分子指紋、反応エンタルピーといった記述子を取り入れたディープラーニングフレームワークを開発しました。また、176,992の有機反応を含むReaction Graph Depth 1（RGD1）データセットを利用して、活性化エネルギーを正確に推定しています。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、人工ニューラルネットワークを使用して活性化エネルギーを予測する方法を提案した点にあります。この方法は、訓練のR²値が0.99と非常に高く、MAE（平均絶対誤差）は2.06 kcal/mol、RMSE（平均二乗誤差の平方根）は3.20 kcal/molと、他のモデルや異なるデータセットに対しても高い精度を達成しています。これにより、活性化エネルギーの予測の精度と速度が大幅に向上しました。
4. 未解決問題:
将来的には、さらに多様な化学反応に対しても高精度な予測ができるようにモデルの汎用性を向上させる必要があります。また、モデルが未知の反応や複雑な反応機構に対してどの程度効果的に機能するかを評価するための研究も必要です。さらに、計算コストの削減や、モデルの解釈可能性を高める工夫も求められるでしょう。
title:
Accurately estimating activation energies by leveraging neural network methods and a large dataset
author:
Guo-Jin, Cao
date:
2024-09-04
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-4qb7s?rft_dat=source%3Ddrss

Machine Learning-Guided Strategies for Reaction Condition Design and Optimization
1. 与えられた論文は、何を目的としていますか？:
この論文は、機械学習技術を用いて反応条件を予測し、最適化するための最近の進歩と課題について調査しています。具体的には、化学反応の大規模で多様なデータセットの取得と処理の重要性、および合成プロセスの設計を導くためにグローバルモデルとローカルモデルの両方を使用することを強調しています。
2. 与えられた論文では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
この論文では、化学反応に関する包括的なデータベースからの情報を活用しています。これにより、新しい反応の一般的な反応条件を提案するグローバルモデルと、特定の反応ファミリーの具体的なパラメータを微調整して収率と選択性を向上させるローカルモデルが利用されています。
3. 与えられた論文の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
この論文の新規性は、化学工学、データサイエンス、および機械学習アルゴリズムの組み合わせにより、反応条件設計の効率と効果を高める方法を示している点にあります。これにより、合成化学における新たな発見が可能になります。また、反応の収率と選択性を改善するために、特定の反応ファミリーに対してパラメータを微調整するローカルモデルの使用も新しいアプローチです。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
データの質と利用可能性の問題、高スループット実験の統合の課題が未解決の問題として残されています。これらの問題の解決が、さらなる効率向上と新しい化学反応の発見につながる可能性があります。
title:
Machine Learning-Guided Strategies for Reaction Condition Design and Optimization
author:
Lung-Yi, Chen, Yi-Pei, Li
date:
2024-09-04
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-wt75q-v2?rft_dat=source%3Ddrss

Large language models design sequence-defined macromolecules via evolutionary optimization
1. 与えられた論文の目的:
この研究の主な目的は、大規模言語モデルを利用して材料発見のための進化的最適化を行う能力を実証することです。具体的には、AnthropicのClaude 3.5モデルを使用して、マクロ分子自己組織化における目標とする形態を生成するための単量体配列を選択するプロセスを最適化し、従来のアクティブラーニング手法や進化アルゴリズムと比較してその性能を評価します。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、AnthropicのClaude 3.5という事前訓練済みの大規模言語モデルを使用しています。このモデルは、単量体配列の選択という特定のタスクにおいて、従来の手作りの代理モデルや進化アルゴリズムを使用したアクティブラーニングスキームと比較されました。また、モデルがタスクに関するコンテキストを持っているかどうか、また持っていない場合にどのようにタスクを推測するか（例：タンパク質の折りたたみ問題と呼ぶ）も検討されています。
3. 新規性や解決された問題:
この研究の新規性は、大規模言語モデルが進化的最適化を行う能力を持つこと、特に材料科学の分野での応用可能性を示した点にあります。Claude 3.5モデルは、従来の方法よりも効率的に良好な解に収束する能力を示しました。また、ハイパーパラメータのチューニングの必要性を減少させる可能性や、自己反省といった新たな能力を提供する点も重要です。
4. 未解決の問題:
将来的には、異なるタイプの材料や異なる種類の最適化タスクに対するモデルの適用性をさらに検証する必要があります。また、モデルがどの程度のコンテキスト情報を必要とするか、またその情報がどのように性能に影響を与えるかについてのさらなる研究が求められます。さらに、モデルの汎用性や適応性を高めるための改良も重要な課題です。
title:
Large language models design sequence-defined macromolecules via evolutionary optimization
author:
Wesley, Reinhart, Antonia, Statt
date:
2024-09-04
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-9146h?rft_dat=source%3Ddrss

In Silico Enabled Discovery of KAI-11101, a Preclinical DLK Inhibitor for the Treatment of Neurodegenerative Disease and Neuronal Injury
1. 与えられた論文の目的:
この論文では、主に神経細胞で発現されるデュアルロイシンジッパーキナーゼ（DLK）が、慢性病や神経損傷による細胞ストレスに対する神経変性の調節因子であることが示されています。この特性を活用して、アルツハイマー病、パーキンソン病、筋萎縮性側索硬化症などの神経変性疾患や、化学療法による末梢神経障害などの神経損傷の治療のための標的としてDLKを利用することが目的です。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、DLK阻害剤であるKAI-11101の発見について説明しています。この阻害剤は、薬理学的な課題（例えば、効力、hERG阻害、中枢神経系への浸透、CYP3Aの時間依存的阻害、キナーゼ選択性など）を克服するために、最先端のin silicoツールを利用して開発されました。また、KAI-11101は優れたin vitro安全性プロファイルを示し、ex vivo軸索断片化アッセイでの神経保護特性と、マウスのパーキンソン病モデルでの用量依存的な活性が示されています。
3. 新規性や解決された問題:
この研究の新規性は、DLKを標的とした新しい脳浸透性のある阻害剤KAI-11101の開発にあります。また、薬理学的な課題を最先端の技術を用いて克服し、効力、安全性、特異性のバランスを取りながら、神経保護効果を持つ化合物を創出した点にも新規性があります。これにより、神経変性疾患や神経損傷の治療に対する新たな治療選択肢が提供される可能性が開かれました。
4. 未解決の問題:
この研究で開発されたDLK阻害剤KAI-11101の臨床試験における有効性と安全性がまだ確認されていません。また、長期的な副作用や、他の神経変性疾患モデルでの効果も検証する必要があります。さらに、DLK以外の標的に対する阻害剤の開発も、神経変性疾患治療のための選択肢を広げる上で重要です。
title:
In Silico Enabled Discovery of KAI-11101, a Preclinical DLK Inhibitor for the Treatment of Neurodegenerative Disease and Neuronal Injury
author:
H. Rachel, Lagiakos, Yefen, Zou, Hideyuki, Igawa, Eric, Therrien, Morgan , Lawrenz, Mitsunori, Kato, Mats, Svensson, Felicia, Gray, Kristian K., Jensen, Markus K. , Dahlgren, Robert D. , Pelletier, Karen H. , Dingley, Jeffrey A. , Bell, Yuansong, Jiang, Hua , Zhou, Robert J. , Skene, Zhe , Nie, Zhijian , Liu
date:
2024-09-04
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-dmg3x-v3?rft_dat=source%3Ddrss

An overview of physical and chemical long-range phenomena governed by Friedel oscillations: a~bridge between physics and chemistry
1. 目的:
この論文は、フリーデル振動（FOs）の実験的および理論的側面を探求し、特に電子ガスを含む媒体内の不純物や欠陥によって引き起こされる電子密度の振動的変動に焦点を当てています。また、表面特性への影響、特に触媒活性に重要な表面媒介相互作用や吸着体の配列に与える影響を詳細に調査しています。
2. 使用されたデータや情報:
この論文では、一次元、二次元、三次元システムにおける摂動された電荷密度分布の体系的な導出を行い、異なる摂動によって引き起こされるフリーデル振動の減衰パターン、波長、振幅についての議論を展開しています。また、電子非局在化とメソメリック効果との概念的なリンクを確立するために、電子非局在化範囲関数（EDR）を使用しています。
3. 新規性と解決された問題:
この論文の新規性は、固体物理学に固有の分析的アプローチを拡張して、クムレンやポリインなどの電荷振動を記述する方法を提案している点にあります。これにより、共役結合を持つ分子の反応性に関する洞察が得られ、フリーデル振動と電子の非局在化、メソメリック効果との間の新たな関連性が明らかにされました。
4. 未解決問題:
将来的には、提案された理論的アプローチの実験的検証が必要です。また、フリーデル振動が触媒活性に与える具体的な影響を明らかにするためのさらなる研究が求められています。これには、異なる触媒システムにおける表面媒介相互作用の詳細な解析が含まれるでしょう。
title:
An overview of physical and chemical long-range phenomena governed by Friedel oscillations: a~bridge between physics and chemistry
author:
Adam, Kubas, Alexandra, Siklitskaya, Tomasz, Bednarek, James, Pogrebetsky
date:
2024-09-04
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-9w4t7?rft_dat=source%3Ddrss

Investigating the origin of Automatic Rhodopsin Modeling outliers using the microbial Gloeobacter rhodopsin as testbed
1. 与えられた論文の目的:
Automatic Rhodopsin Modeling (ARM) アプローチは、野生型ロドプシンおよびその変異体のハイブリッド量子力学/分子力学（QM/MM）モデルを自動的に構築するための計算ワークフローであり、それらの光物理的および光化学的特性の傾向を確立することを目的としています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、Gloeobacter Rhodopsin（GR）という光遺伝学において重要な応用を持つ微生物ロドプシンの吸収エネルギーに関するデータを分析しています。特に、GR野生型および変異体の中性pHでの吸収エネルギーについて、実験的なGR励起エネルギーとの比較を行い、合計平均二乗偏差（RMSD）を0.42 eVとしています。
3. 新規性および解決された問題:
ARMアプローチの成功にもかかわらず、いくつかのケース（アウトライアー）で大きな偏差が生じることがありました。この研究では、特定のアミノ酸pKa、すなわち位置87のヒスチジンの重要性と不確実性を議論し、標準ARMプロトコルにいくつかの変更を提案しテストしました。これには、改善されたpKa予測、複数のプロトン化マイクロステートの考慮、オプシンの静電ポテンシャルの短距離での減衰、状態平均完全活性空間（CAS）電子構造法の状態特異的アプローチへの置換、およびCASの完全な置換による混合参照スピンフリップ時間依存密度汎関数理論（MRSF-TDDFT）の使用が含まれます。これらの変更により、H87のプロトン化とMRSF/CAMH-B3LYPの使用を組み合わせた場合、最良のRMSD結果0.2 eVを得ました。
4. 未解決の問題:
この研究では、特定のアミノ酸のpKa値の予測とそのプロトン化状態の影響に関して重要な進展を遂げましたが、他のアミノ酸や異なる環境条件下でのロドプシンの挙動をさらに詳細に理解するための研究が必要です。また、提案された手法のさらなる最適化や他のロドプシンや光受容体に対する応用可能性の検討も今後の課題として残されています。
title:
Investigating the origin of Automatic Rhodopsin Modeling outliers using the microbial Gloeobacter rhodopsin as testbed
author:
Nicolas, Ferré, Dario, Barreiro-Lage, Vincent, Ledentu, Jacopo, D’Ascenzi, Miquel, Huix-Rotllant
date:
2024-09-04
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-2j8mx?rft_dat=source%3Ddrss

Enhancing MM/P(G)BSA Methods: Integration of Formulaic Entropy for Improved Binding Free Energy Calculations and Virtual Screening Efficiency
1. 与えられた論文の目的:
この研究の主な目的は、生物学的システム内での結合自由エネルギーの推定に広く用いられているMM/P(G)BSA手法の精度と計算効率のバランスを取ることです。特に、従来の方法では計算コストが高いためにしばしば無視されがちな結合自由エネルギーへのエントロピーの寄与を、公式エントロピーを用いて取り入れることにより、MM/P(G)BSA手法を強化することを目指しています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、公式エントロピーを組み込んだ改良されたMM/P(G)BSA手法の性能を評価するために、広範なベンチマーキングが行われました。具体的には、MM/PBSAおよびMM/GBSAのパフォーマンスをシステマティックに向上させることが明らかにされています。さらに、さまざまなデータセットを通じて、公式エントロピーを追加したMM/PBSA_Sが他のMM/P(G)BSA手法よりも優れた性能を示すことが確認されています。
3. 新規性や解決された問題:
この研究の新規性は、結合自由エネルギー計算におけるエントロピー効果を考慮した新しいMM/P(G)BSA手法の開発にあります。これにより、従来のMM/P(G)BSA計算でしばしば無視されてきたエントロピー寄与を、追加の計算コストを発生させることなく効果的に取り入れることができるようになりました。また、仮想スクリーニングにおいても、エンリッチメントファクターの大幅な向上という形で、顕著な結果改善が示されました。
4. 未解決の問題:
今後の課題としては、さらに多様な生物学的システムや条件において、この新しいMM/P(G)BSA手法の適用性と効果を検証することが挙げられます。また、公式エントロピーを用いたアプローチが、他の種類の分子間相互作用にどのように応用できるかを探ることも重要です。これにより、手法の汎用性や限界を明らかにし、さらなる改善を図ることが期待されます。
title:
Enhancing MM/P(G)BSA Methods: Integration of Formulaic Entropy for Improved Binding Free Energy Calculations and Virtual Screening Efficiency
author:
Lina, Dong, Binju, Wang, Pengfei, Li
date:
2024-09-04
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-9308m?rft_dat=source%3Ddrss

How do NMR coupling constants correlate with σ-donation in NHCs and their derivatives?
1. 目的:
この論文は、プロトン化カルベンのσ供与能力を測定する指標としての1JC-H結合定数の妥当性について検討しています。様々なカルベン化合物にわたって計算された1JC-H値を、実験的および理論的アプローチと比較しています。
2. 使用されたデータや情報:
Arduengo型のNHCや2-イミダゾリリデンを基盤とする多くの派生体、拡張された環、飽和または共役環を持つカルベン、異種原子の安定化が減少したカルベン、代替異種原子で安定化されたカルベン、永久に荷電されたカルベン、非環式カルベン、アミドカルベン、環状アミノ(アルキル/アリール)カルベン、カルボジカルベン、カルボジホスフォランなど、多岐にわたるカルベンの派生体を検討し、1JC-H、Huynh電子パラメータ（HEP）、ETS-NOCVからのσ供与、孤立電子対エネルギーといったσ相互作用に関連する様々なパラメーターとの関係を調べました。
3. 新規性と解決できた問題:
1JC-HとETS-NOCV方法との間に最も良い相関が見られたのは、特にモノおよびジアミノカルベンにおいてであり、構造的に類似したカルベンタイプ間でのσ供与を比較する際の1JC-Hの有用性を強調しています。しかし、大きく異なる構造フレームワークを持つカルベンを考慮すると、1JC-Hを普遍的な測定基準として使用することは限定的であることが示されました。HEPは構造的に多様な背骨を持つカルベンではあまり効果的ではないことが示され、1JC-Hはより広範なシステムにわたって潜在的な可能性があることが示唆されました。また、孤立電子対エネルギーは基本性を反映しており、σ供与能力を反映していないことが示されました。
4. 未解決問題:
構造的に多様なカルベンのクラス全体にわたって1JC-Hを使用する際の限界を克服するための新しい指標の開発や、さらなる実験的検証が必要です。また、σ供与能力をより正確に反映する他の理論的手法の開発も将来の課題として残されています。
title:
How do NMR coupling constants correlate with σ-donation in NHCs and their derivatives?
author:
Gilles, Frison, Radhika, Gupta
date:
2024-09-04
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2023-wq2c1-v2?rft_dat=source%3Ddrss

Turning on Organic Radical Emitters
1. 与えられた論文の目的:
与えられた論文は、シングレットエミッターのスピン統計の制限を超える可能性を持つラジカルエミッターに関する研究です。これにより、有機LEDの革新が期待されています。具体的には、π共役系における相関電子を扱うPariser-Parr-Pople（PPP）モデルを用いて、窒素原子で異なる装飾が施されたフェナレニルラジカルの光物理学を探求することが目的です。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、PPPモデルを活用し、拡張CISDT（XCISDT）計算を行っています。また、PPP粒子-穴差分演算子を導入し、それをDFT計算に接続することで、基底状態の量子化学手法を用いて高発光有機ラジカルを予測する新しいツールを提供しています。
3. 新規性や解決できた問題:
この研究の新規性は、高度な量子化学計算手法を用いて有機ラジカルの発光特性を予測する方法を開発した点にあります。PPPモデルとDFT計算の組み合わせにより、基底状態から発光特性を予測することが可能になり、有機LEDの発光効率向上に寄与する新しい知見を提供しています。
4. 未解決問題:
今後の課題としては、さらに多くの異なる装飾を施したラジカルの光物理学の研究が必要です。また、実際のデバイスへの応用を見据えた、発光特性に基づく材料設計の最適化も重要な課題となります。これにより、理論から実際の応用につながる研究の推進が期待されます。
title:
Turning on Organic Radical Emitters
author:
Francesco, Di Maiolo, Matteo, Dubbini, Federico, Bonvini, Lorenzo, Savi
date:
2024-09-04
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-qghqc-v2?rft_dat=source%3Ddrss

Where is the Hidden Intramolecular H-bonding Vibrational Signal in the Proline Matrix IR Spectrum?
1. 与えられた論文の目的:
プロリンマトリックスのIRスペクトルにおける水素結合したO-H伸縮振動の割り当てに関する議論が存在していました。この研究では、制約された核電子軌道法を用いて、その振動周波数が電子効果、核量子効果、およびマトリックス効果の相互作用により約3000 cm-1に低下することを明確に割り当てることを目的としています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、制約された核電子軌道法が用いられています。これは、分子内の電子と核の振る舞いを同時に考慮する計算化学的手法であり、特に水素結合の解析に有効です。また、振動周波数の測定値や、それに影響を与える可能性のある各種効果（電子効果、核量子効果、マトリックス効果）に関するデータが分析に用いられています。
3. 新規性や解決できた問題:
この研究の新規性は、従来の方法では明確に割り当てることが難しかったプロリンマトリックスIRスペクトル中のO-H伸縮振動の正確な周波数を、制約された核電子軌道法を用いて明確に割り当てた点にあります。この方法により、電子効果、核量子効果、およびマトリックス効果が振動周波数にどのように影響を与えるかを詳細に解析し、周波数の低下がこれらの相互作用によるものであることを示しました。
4. 未解決問題:
この研究では、特定の条件下でのO-H伸縮振動の振動周波数に関する疑問は解決されましたが、他のアミノ酸や異なるマトリックス条件下での振動周波数の変動については未解決の問題として残っています。さらに、制約された核電子軌道法を用いた他の複雑な分子系における振動特性の解析も、今後の研究課題となります。
title:
Where is the Hidden Intramolecular H-bonding Vibrational Signal in the Proline Matrix IR Spectrum?
author:
Yang, Yang, James, Langford, Yuzhe, Zhang, Zehua, Chen
date:
2024-09-04
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2023-tp95r-v2?rft_dat=source%3Ddrss

Proving the Potential: External Validation of STopTox as in Silico Alternative to Animal Toxicity Testing
1. 目的:
過去数十年にわたり、化学毒性学において動物実験の削減、改善、代替（3R's）が重要な目標でありました。この論文では、急性全身毒性および局所毒性試験のための従来の動物実験に代わる革新的なインシリコ代替手段としてSTopTox（Systemic and Topical chemical Toxicity）プラットフォームが開発されました。STopToxの目的は、化学物質の毒性を予測し、危険性の特定のための包括的でアクセスしやすく、ユーザーフレンドリーなツールを提供することです。
2. 使用されたデータや情報:
STopToxモデルは、その初期開発中に広く公開されているデータセットを使用して厳格に検証されました。これにより、経済協力開発機構（OECD）の原則に準拠することを確保しました。これらのモデルは高い内部精度とかなりの外部予測力を誇っています。
3. 新規性や解決できた問題:
STopToxは、QSAR（定量的構造活性関係）モデルを利用して化学物質の毒性を予測することで、動物実験を使用せずに毒性評価を行う新しい方法を提供します。これにより、動物実験の削済み、改善、代替の目的に貢献しています。また、STopToxは急性経口、皮膚、吸入全身毒性、皮膚感作、皮膚刺激／腐食、目の刺激／腐食の六つの主要な終点にわたって外部検証を通じて予測性能を評価することができました。
4. 未解決問題:
STopToxの堅牢性と信頼性を確立し、in vivo動物試験の代替として使用するためには、新しい化合物に対する継続的な検証が不可欠です。この研究では、STopToxを信頼性のある規制意思決定ツールとして支持するために、独立したデータセットを使用して外部検証を実施しましたが、新しい化合物に対するさらなる検証が今後の課題として残されています。
title:
Proving the Potential: External Validation of STopTox as in Silico Alternative to Animal Toxicity Testing
author:
Eugene, Muratov, Ricardo, Scheufen Tieghi, Cleber, Melo Filho, Holli-Joi, Martin, Jose Teofilo, Morera Filho, Tripp, LaPratt, Dave, Allen, Judy, Strickland, Nicole, Kleinstreuer, Alexander , Tropsha
date:
2024-09-04
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-f54pl?rft_dat=source%3Ddrss

Constrained Nuclear-Electronic Orbital Transition State Theory Using Energy Surfaces with Nuclear Quantum Effects
1. 目的:
本論文では、化学や生物学のプロセスにおいて重要な役割を果たす水素原子の移動反応と動力学同位体効果の正確で効率的な記述に挑戦しています。具体的には、水素原子の運動に対する量子効果、特にトンネリングとゼロ点エネルギーを考慮に入れた新しい遷移状態理論（CNEO-TST）を提案し、反応速度定数の予測を行っています。
2. 使用データ・情報:
この研究では、遷移状態理論（TST）と最近開発された制約核-電子軌道（CNEO）理論を組み合わせています。また、CNEO密度汎関数理論（CNEO-DFT）を用いて、二つの典型的なガス相水素原子移動反応及びそれらの重水素化同位体反応の反応速度定数を予測しています。
3. 新規性・解決問題:
新たに提案されたCNEO-TSTは従来のTSTと異なり、ゼロ点エネルギーと浅いトンネリング効果を効果的なポテンシャルに含めるために、制約された最小化エネルギー表面を用いています。この新理論は、室温での反応速度を非常に正確に予測することができ、高い量子運動を伴う反応においても有用なツールであることが示されました。
4. 未解決問題:
CNEO理論を用いた効果的なポテンシャル表面の生成が必要であり、通常の電子構造理論ではなくCNEO理論によるものが必要です。また、大規模なシステムにおいても計算コストが経済的であるとはいえ、さらなる計算効率の向上や、より広範な化学反応や生物化学反応への適用可能性の拡大が今後の課題として挙げられます。
title:
Constrained Nuclear-Electronic Orbital Transition State Theory Using Energy Surfaces with Nuclear Quantum Effects
author:
Yang, Yang, Zehua, Chen, Jingjing, Zheng, Donald, Truhlar
date:
2024-09-04
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-9q0hj-v2?rft_dat=source%3Ddrss

Delocalization error poisons the density-functional many-body expansion
1. 与えられた論文の目的:
与えられた論文では、多体展開法を用いて大規模量子化学計算を小さなサブシステムに分割し、特に水や水溶液イオンの古典的力場を電子構造計算に適合させる基盤として利用しています。また、機械学習にも応用されています。しかし、半局所密度汎関数理論に基づく多体展開法がイオン-水相互作用において誤差の蓄積や激しい振動を引き起こす問題を明らかにし、その原因を近似密度汎関数の自己相互作用または非局在化誤差に帰することが目的です。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、半局所密度汎関数理論に基づく多体展開法を用いて、イオン-水相互作用の計算を行い、その結果生じる誤差の振動や蓄積を分析しています。特に、小さな水クラスターではこの効果が小さくまたは無視できること、しかし、やや大きなクラスターではこの問題が致命的な程に増大することを示しています。
3. 新規性や解決できた問題:
この研究の新規性は、多体展開法が半局所密度汎関数理論と組み合わされた場合にイオン-水相互作用において生じる誤差の振動や蓄積を初めて明らかにした点にあります。これまで小さな水クラスターにおいては問題が顕在化していなかったため、この問題が見過ごされていましたが、この研究により、ハイブリッド汎関数を用いることで問題を抑制できることが示されました。ただし、正確な交換の割合が50％以上である必要があります。
4. 未解決問題:
この研究では、他の緩和戦略（メタ一般化勾配近似、密度補正、誘電体連続体境界条件など）が問題の振動を抑制するのに効果が少ないことが示されています。今後の課題としては、これらの戦略を改善するか、または全く新しいアプローチを開発して、多体展開法と密度汎関数理論の組み合わせ時の問題を効果的に解決する方法を見つけることが挙げられます。さらに、エネルギーベースのスクリーニングによる無関係なサブシステムの除外が有効であることが示されているため、このアプローチのさらなる検証と最適化が必要です。
title:
Delocalization error poisons the density-functional many-body expansion
author:
John, Herbert, Dustin, Broderick
date:
2024-09-04
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-5tt53?rft_dat=source%3Ddrss

A Survey of Artificial Intelligence Methods for Clinical Trial Outcome Prediction
1. 与えられた論文の目的:
与えられた論文では、臨床試験の結果を予測するための人工知能（AI）モデルの有効性について調査し、これにより薬の開発プロセスを加速させ、資源を有効に活用することを目的としています。具体的には、臨床試験の失敗を防ぎ、成功率を向上させるために、AIがどのように役立つかを検証しています。
2. 用いられたデータや情報:
この研究では、臨床試験のテキストデータを埋め込む方法、複雑な試験関係を解析する方法、そして試験の結果を予測する方法に関する研究をレビューしています。これには、過去の臨床試験のデータや、試験の設計、参加者の情報、薬剤の効果や安全性に関するデータが含まれます。
3. 新規性や解決できた問題:
この研究の新規性は、AIを用いて臨床試験の結果を予測する複数のアプローチを体系的にレビューし、それぞれの方法の有効性や限界を評価している点にあります。また、AIが臨床試験の設計や参加者の選定、試験の安全性と効果の評価にどのように貢献できるかを明らかにし、薬の開発プロセスの効率化と成功率の向上に寄与する方法を提案しています。
4. 未解決問題:
将来的には、AIモデルの予測精度をさらに向上させる必要があります。また、実世界の臨床試験におけるAIの適用に際しては、倫理的な問題や、異なる地域や人口統計におけるデータの偏りを考慮する必要があります。これらの課題を解決することで、AIを臨床試験により広く適用し、薬の開発をさらに加速することが期待されます。
title:
A Survey of Artificial Intelligence Methods for Clinical Trial Outcome Prediction
author:
Long, Qian, Xin, Lu, Parvez, Haris, Yingjie, Yang, Shuo, Li, Jianyong, Zhu
date:
2024-09-04
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-08t4w?rft_dat=source%3Ddrss

Integrating Quantum Mechanics into Protein-Ligand Docking: Toward Higher Accuracy
and Reliability
1. 与えられた論文の目的:
この論文は、タンパク質とリガンドのドッキングにおける精度を向上させるための新しい方法、QFVinaとQFVinardoを紹介しています。これらの方法は、量子力学に最適化された幾何学と第一原理DFT-D4に基づくコンフォメーションランキングおよびひずみエネルギーを利用して、従来の柔軟なリガンドドッキング計算でしばしば誤解されるコンフォメーションの相対エネルギーの不正確さに対処することにより、ドッキングベースのバーチャルスクリーニングの精度を向上させます。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、量子力学に最適化された高品質なコンフォメーションライブラリを利用しています。また、DFT-D4ベースのコンフォメーションランキングとひずみエネルギーを用いて、リガンドの物理的に現実的なコンフォメーションを評価しています。さらに、COVID-19研究から選ばれた3つのタンパク質ターゲットを使用して、これらの新しいドッキング手法の結果と従来の方法との違いを分析しています。
3. 新規性と解決できた問題:
QFVinaとQFVinardoは、従来の力場ベースの方法が示すコンフォメーションの相対エネルギーにおける大きな誤差に対処します。これらの方法は、より速いスコアリング機能を用いた従来のドッキング技術では期待できない精度を提供します。物理的に現実的なリガンドのコンフォメーションを使用することで、大きなひずみエネルギーと大きな偏差を伴う幾何学的構造を生み出す問題を解決し、タンパク質-リガンド相互作用エネルギーの評価において、より正確な結果をもたらします。
4. 未解決問題:
この研究では、新しいドッキング手法の有効性を示していますが、さらに多くのタンパク質ターゲットや異なるタイプのリガンドに対するこれらの手法の適用性と効果を検証する必要があります。また、これらの新しい手法が実際の薬剤発見プロセスにどのように統合され、実際の治療薬の開発にどのように貢献できるかをさらに研究することも重要です。
title:
Integrating Quantum Mechanics into Protein-Ligand Docking: Toward Higher Accuracy
and Reliability
author:
Laszlo, Fusti-Molnar
date:
2024-09-03
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-31glf?rft_dat=source%3Ddrss

C-H alkylation of heterocycles via light-mediated palladium catalysis
1. 目的:
この研究は、天然物、生物活性分子、医薬品に関連する化合物の後段階での修飾において、ヘテロサイクルの直接的なC-Hアルキル化を可能にする方法の開発を目的としています。これにより、広範なヘテロサイクルに対して商業的に入手可能なアルキル代替物を使用した直接C-Hアルキル化の一般的な戦略の欠如に対処しようとしています。
2. 使用したデータや情報:
この研究では、パラジウム触媒を用いたヘテロサイクルの直接C-Hアルキル化に関する実験と計算の両方を組み合わせています。具体的には、可視光照射下でのアルキルハライドを用いた操作が簡単な方法を報告しており、良好なスケーラビリティと官能基許容性を示しています。また、光誘導アルキル化が、選択的なアルキルラジカルの付加、塩基による脱プロトン化、酸化のカスケードを介して進行することを示唆しています。
3. 新規性と解決できた問題:
この研究の新規性は、可視光を用いてヘテロサイクルのC-H結合に直接アルキル基を導入する方法を開発した点にあります。これにより、従来の方法では困難であった広範囲のヘテロサイクルへの直接C-Hアルキル化が可能になり、天然物や薬品の修正に新たな可能性をもたらしました。また、高い官能基許容性とスケーラビリティを持つことも、大きな進歩です。
4. 未解決問題:
将来的には、さらに多様なヘテロサイクルや異なるアルキル化剤に対する適用性を拡大すること、反応のメカニズムのさらなる解明、環境に優しい触媒や反応条件の開発などが挙げられます。これらの課題に取り組むことで、より効率的で汎用性の高いC-Hアルキル化技術の確立が期待されます。
title:
C-H alkylation of heterocycles via light-mediated palladium catalysis
author:
Rene M., Koenigs, Sudip, Senapati, Sudhir K., Hota, Lennard, Kloene, Claire, Empel, Sandip, Murarka
date:
2024-09-03
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-2v39h?rft_dat=source%3Ddrss

Leveraging a separation of states method for relative binding free energy calculations in systems with trapped waters
1. 与えられた論文は、何を目的としていますか？:
この研究の目的は、タンパク質に結合するリガンド間の相対結合自由エネルギー（RBFE）を計算する新しい方法を開発することです。特に、結合部位に閉じ込められた水分子が関与するリガンドペアに対して、より正確で精密なRBFE推定を行うための方法を提案しています。
2. 与えられた論文では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
この研究では、タンパク質-リガンド複合体における閉じ込められた水分子の有無によって異なるリガンドペアのRBFEを計算するために、分子シミュレーションと強化サンプリング方法を組み合わせたデータを使用しています。また、大規模分散計算リソースを最適化し、RBFE計算のワークフローを自動化するプロトコルも開発されました。
3. 与えられた論文の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
この研究の新規性は、「状態の分離」アプローチを用いて、閉じ込められた水分子のサンプリングをリガンド変換の自由エネルギー計算から切り離す方法を導入した点にあります。これにより、閉じ込められた水分子を含むリガンドペアのRBFE推定における精度と正確性が向上しました。従来の方法では解決が難しかった、閉じ込められた水の扱いとそのヒステリシスの問題を軽減することができました。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
この研究では、特定のリガンドペアに対する方法の有効性を示しましたが、さまざまなタンパク質やリガンドに対する方法の一般化や適用性の拡大が今後の課題です。また、計算リソースのさらなる最適化や、より多様な化学的環境での水分子の挙動に対する理解を深めることも必要です。
title:
Leveraging a separation of states method for relative binding free energy calculations in systems with trapped waters
author:
Swapnil, Wagle, Pascal, Merz, Yunhui, Ge, Christopher, Bayly, David, Mobley
date:
2024-09-03
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-64r7z?rft_dat=source%3Ddrss

SLMat: A Comprehensive Serverless Toolkit for Advanced Materials Design
1. 与えられた論文は、何を目的としていますか？:
SLMatは、伝統的なサーバーベースのプラットフォーム（例：Google Colab）に代わるスケーラブルで効率的な代替手段として、計算材料科学を革新するサーバーレスでブラウザベースのツールキットを提供することを目的としています。サーバー管理の必要性を排除し、持続可能なセットアップを提供することで、研究者がインフラストラクチャーではなく革新に集中できるようにすることが目標です。
2. 与えられた論文では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
このツールキットは、材料データベースとシームレスに統合され、AIモデルの開発をサポートし、AIガイド付きコーディングやチャットボットの統合などの先進的な機能を提供します。これらの機能を通じて、研究者はより効率的に作業を進めることができます。
3. 与えられた論文の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
SLMatの新規性は、サーバーレスでブラウザベースのアプローチを取り入れることにより、サーバー管理の負担を軽減し、セットアップの持続性を保証する点にあります。これにより、計算材料科学の研究で生産時間を加速し、再現性を促進し、強力な計算リソースへのアクセスを民主化することが可能になりました。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
将来的には、さらに多くの材料データベースとの統合、AIモデルの精度と効率の向上、ユーザーインターフェースの改善など、ツールキットの機能拡張と最適化が求められます。また、さまざまな研究分野での実装事例や効果の検証も重要な課題となるでしょう。
title:
SLMat: A Comprehensive Serverless Toolkit for Advanced Materials Design
author:
Kamal, Choudhary
date:
2024-09-03
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-fqq27?rft_dat=source%3Ddrss

Treatment of Glioblastoma tumors using photoactivated chemotherapy
1. 目的:
この研究は、高度に攻撃性を持つグリオブラストーマ多形性（GBM）の治療に新しい療法を開発することを目的としています。特に、光活性化化学療法（PACT）を用いて、腫瘍部位で可視光照射によって再活性化される「ケージ化」された生物活性化合物の効果を調査しました。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、ルテニウムベースのPACT化合物12-32の活性を、グリオブラストーマの一般的な体外モデルであるU-87MG細胞において調査し、またこれらの化合物の安全性を健康なニューロンの認識モデルであるSH-SY5Y細胞で評価しました。さらに、これらの化合物の作用を、脳障害治療に使用される既知のアセチルコリンエステラーゼ阻害剤であるドネペジルと比較しました。
3. 新規性や解決できた問題:
この研究の新規性は、特定のルテニウムベースのPACTプロドラッグ32が、U-87MG細胞に対して光毒性を示す一方で、緑色光照射下でSH-SY5Y細胞の生存を促進し、細胞内Ca2+レベルを増加させる可能性を示した点にあります。これはNMDA受容体との相互作用によるものである可能性が示唆されました。これにより、健康なニューロン細胞の生存を維持しつつ、グリオブラストーマ細胞を治療する可能性が示されました。
4. 未解決問題:
将来的には、32の細胞内での具体的な作用機序や、他の神経伝達物質受容体との相互作用の可能性、さらには他のタイプの腫瘍細胞に対する効果の検討が必要です。また、PACT治療の臨床応用に向けて、体内での分布や代謝、副作用に関する詳細な研究が求められます。
title:
Treatment of Glioblastoma tumors using photoactivated chemotherapy
author:
Sina Katharina, Goetzfried, Matthijs L. A., Hakkennes, Anja, Busemann, Sylvestre, Bonnet
date:
2024-09-03
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-wtmf0?rft_dat=source%3Ddrss

Developing Large Language Models for Quantum Chemistry Simulation Input Generation
1. 与えられた論文は、何を目的としていますか？:
この研究の主な目的は、科学者が自分の専門分野に集中できるように、特定のドメイン言語（DSL）でのコード生成を自動化することです。具体的には、量子化学パッケージORCAの入力ファイルを生成するための基礎的な大規模言語モデル（LLM）の可能性を探ることに焦点を当てています。また、このフレームワークを他のDSLにも適応可能にすることを目指しています。
2. 与えられた論文では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
この研究では、GPT-3.5 Turboを基本モデルとして使用し、プロンプトエンジニアリング、検索強化生成、合成データセットを通じたファインチューニングなどの手法を探求しています。特に、ファインチューニングには、500サンプルの小規模な合成データセットが使用されています。
3. 与えられた論文の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
この研究の新規性は、量子化学といった特定の科学分野で使用されるDSLの自動コード生成にLLMを適用した点にあります。また、小規模な合成データセットを用いたファインチューニングにより、大規模なモデルであるGPT-4oよりも優れた性能を示すモデルを開発したことが大きな成果です。さらに、ファインチューニングと高度なプロンプトエンジニアリングとの相乗効果も確認されました。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
この研究では、特定のDSLに対するモデルの適用を示しましたが、他の多様なDSLへの適応性や、さらに大規模なデータセットに対するモデルのスケーラビリティなど、検証と改善が必要な領域が残されています。また、実際の科学的研究や実験におけるこれらのモデルの有効性や実用性をさらに評価する必要があります。
title:
Developing Large Language Models for Quantum Chemistry Simulation Input Generation
author:
Robert, Pollice, Pieter Floris, Jacobs
date:
2024-09-02
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-9g2w2?rft_dat=source%3Ddrss

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