Machine Learning for Ionization Potentials and Photoionization Cross Sections of Volatile Organic Compounds

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsearthspacechem.3c00009

分子イオン化ポテンシャル（IP）と光イオン化断面積（σ）は、光イオン化検出器（PID）をはじめとするガス状物質のセンサーの感度に影響を与えることがあります。本研究では、1251種のガス状有機種のデータセットについて、10.6eV (117 nm)におけるIPとσの値を予測するために、いくつかの機械学習 (ML) の手法を採用した。各手法において、電子構造の扱いの厳密さが徐々に増している。本研究では、IP値およびσ値のML予測値を量子化学計算で得られた値と比較した。ML予測は、測定値に対して評価した場合、量子化学計算のものと同等の性能を持つことがわかった。プレトレーニングにより、測定値と比較して平均絶対誤差(ε)はさらに減少した。グラフベースのアテンションフィンガープリントモデルが最も正確で、εIP = 0.23 ± 0.01 eV、εσ = 2.8 ± 0.2 Mbがそれぞれ測定値と計算された断面積と比較されました。IPのML予測は、測定されたIP(R2=0.88)とM06-2X/aug-cc-pVTZのレベルで計算されたIP (R2=0.82) の両方とよく相関している。σのML予測は計算された断面積とよく相関していた（R2 = 0.66）。開発したIPとσのML法は、工業用途や大気化学に関連する揮発性有機化合物（VOC）の一般化可能なセットの特性を表しており、光イオン化検出器のような電離放射線を検出機構の一部として使用する化学センサーの種依存感度を定量的に記述するために使用することができます。