Boosted C–C coupling with Cu–Ag alloy sub-nanoclusters for CO2-to-C2H4 photosynthesis

https://www.pnas.org/doi/abs/10.1073/pnas.2307320120

1. 本研究の学術的背景は、太陽エネルギーを利用して高付加価値のC2H4を得るために、CO2とH2Oの光触媒的な変換が注目されていることです。研究問題は、反応中間体のC-C結合とCAT*中間体の触媒表面からの変異の困難です。

2. 本研究の目的は、AgとCuを合金化することで、両方の反応に活性化された活性を与えることです。その結果、C2H4の選択的な光触媒的変換を向上させることができます。学術的な独自性と創造性は、Cu-Ag ASNCsのシナジスティック効果に関する新しい理解を提供し、C-C結合機構に関する知見を提供することにあります。

3. 本研究の着想は、AgとCuを合金化することで両方の反応に対して効果的な触媒を得られる可能性があるという考えから生まれました。関連する国内外の研究動向としては、光触媒的なCO2還元に関する研究が進んでおり、本研究はその中でCu-Ag合金の効果を示すものです。

4. 本研究では、Cu-Ag合金のサブナノクラスターをTiO2上に付着させるための簡単な工程の光沈殿法を開発し、CO2光還元においてC2H4を生成するための触媒としての最適化を行いました。最適化された触媒では、選択性49.1 ± 1.9%で記録的な高いC2H4形成速度（1110.6 ± 82.5 μmol g−1 h−1）が得られました。また、実験と計算により、Cu-Ag ASNCsのC-C結合能力とC2H4の吸脱着特性のシナジスティック効果が明らかにされました。

5. 本研究の有効性は、実験結果を通じて示されました。最適化された触媒のC2H4形成率と選択性が過去の研究と比べて桁違いに向上していることが確認できました。また、実験と計算による解析により、Cu-Ag ASNCsの優れた性能についてより深い理解が得られました。