Uncovering per- and polyfluoroalkyl substances (PFAS) with nontargeted ion mobility spectrometry–mass spectrometry analyses

https://www.science.org/doi/full/10.1126/sciadv.adj7048

1. 本研究の学術的背景，研究課題の核心をなす学術的「問い」は？
   本研究の学術的背景は、環境と健康への懸念から、従来のパーアンドポリフルオロアルキル物質（PFAS）は自主的に段階的に廃止され、その代わりとして数千種類の新しいPFASが導入されたという点にあります。従来の分析方法は、主に従来のPFASに対して限定的な数の対象物を対象としているため、環境中では多くの種類が通常の評価対象外となっています。そこで、高分解能質量分析法を用いた非ターゲテッドアプローチが、未知のPFASを検出および特徴付けするために使用されています。しかし、化学構造の解明能力は、情報のあるフラグメントの生成に依存しており、典型的なデータ依存型取得アプローチでは、低濃度の種はフラグメント化されないことが多いです。本研究の核心的な学術的「問い」は、イオンモビリティ分光法（IMS）とサイズ依存的フラグメント化を利用したデータ非依存法の開発と適用によって、水中で展開された水中パッシブサンプラーを特徴付けるためのものです。

2. 本研究の目的及び学術的独自性と創造性は？
   本研究の目的は、IMSとサイズ依存的フラグメント化を組み合わせたデータ非依存法を開発し、水中パッシブサンプラーに吸着したPFASを特徴付けることです。これにより、従来の分析方法では検出されなかった新規のPFAS構造を解明することが可能です。また、この研究の学術的独自性と創造性は、IMSとサイズ依存的フラグメント化を組み合わせたデータ非依存法の適用により、環境中の未知のPFASを検出し、特徴付ける能力を開発した点にあります。これにより、環境中の未知のPFASのハザードや環境パターンをより良く理解することができます。

3. 本研究の着想に至った経緯や，関連する国内外の研究動向と本研究の位置づけは？
   本研究の着想は、既存の分析手法では検出できないような新しいPFASを特定し、特徴付けするための手法の必要性によって生まれました。従来の分析手法では、特定のPFASをターゲットとして定量的な評価を行っていましたが、未知のPFASの検出および特徴付けを行うことは困難でした。国内外の研究動向では、高分解能質量分析法を用いた非ターゲテッドアプローチが、新しいPFASの検出および特徴付けに活用されていることが報告されています。本研究の位置づけは、IMSとサイズ依存的フラグメント化を組み合わせたデータ非依存法を開発し、水中パッシブサンプラーに吸着したPFASを特徴付けることに焦点を当てています。

4. 本研究で何をどのように，どこまで明らかにした？
   本研究では、IMSとサイズ依存的フラグメント化を組み合わせたデータ非依存法を使用して、フルオロケミカルメーカーの近くで展開された水中パッシブサンプラーに吸着したPFASの特徴付けを行いました。この研究により、従来知られていなかった11種類のPFAS構造が解明され、また36種類の既知のPFASが特定されました。さらに、これまで環境中で報告されていなかった8種類の種も検出され、3種類の疑わしい種も検証されました。

5. 本研究の有効性はどのように検証した？
   本研究では、IMSとサイズ依存的フラグメント化を組み合わせたデータ非依存法を使用して、従来の分析手法では検出されなかった新規のPFASを特定し、特徴付けることができました。また、解析手法の有効性を検証するために、フルオロケミカルメーカーの近くで展開された水中パッシブサンプラーからのPFASを分析しました。その結果、未知のPFASの構造が解明され、環境中に存在する未知の化学物質についての情報が得られました。これにより、環境と健康への懸念をより具体化し、適切な対策が講じられる可能性があります。