24. 酸化グラフェンを用いた食品包装。特許・研究
2021年8月10日
mikandersen
元記事はこちら。
参考
KR20190070071A. 김립. (2019). [特許KR20190070071A】。］ グラフェン入り農業用包装フィルム＝グラフェン入り農業用包装フィルムhttps://patents.google.com/patent/KR20190070071A/en。
はじめに
肥料や植物衛生製品に含まれるグラフェン" G "と酸化グラフェン" GO "の調査（第1部、第2部参照）を続けた結果、その性質から、他の中毒の手段を明らかにするための関連情報を提供できる特許を発見しました。食品包装用フィルムの製造方法および使用方法を定めた特許（KR20190070071A. 김립.2019）です。
事実
特許 KR20190070071A
図1. 農産物の包装用グラフェンプラスチックフィルムに関する特許（KR20190070071A. 김립.
●この韓国特許は、グラフェンで構成されたプラスチックフィルムを提示しており、著者らによると、製品の劣化を抑えるのに役立つという。これについて、「本発明の目的は、グラフェンを含有する樹脂組成物を加工して、農作物の包装用フィルムを提供することである」と説明されています。エポキシ樹脂にグラフェンを分散させ、低密度ポリエチレンに押出機で溶融混練して得られたペレットを、農産物保存用の包装材として使用可能なフィルムに加工した」（同氏）。著者らは、グラフェンが食品の保存期間を延長する特性を持っているとしているが、このブログで報告されているように、それが有毒物質であり、人間の健康に非常に有害であることを考えると、人間の健康への影響については言及していない。
●包装フィルムの構成はそれ自体が特殊な機能であり、野菜や果物などの作物の流通・保存時の変色・腐敗の進行を防止する効果がある...作物の品質を長期間保持できる技術が求められている」と説明されているように、包装フィルムの構成は、野菜や果物などの作物の変色・腐敗の進行を防止する効果がある。これは、食品を包むグラフェン膜が酸素の出入りを少なくし、腐敗を長期間防ぐことができるためです。
●この特許では、「これらの機能を発現させるために、マトリックス樹脂に様々な添加物を配合することが一般的である」と興味深い内容を記載している。添加物の例としては、防腐剤、ナノ材料、遠赤外線放射材料などが挙げられる」。特に、「遠赤外線FIR」と呼ばれる遠赤外線を放射する材料について言及した。特許ではこの特徴の有用性は説明されていませんが、この特性を調査すると、FIR放射剤の存在によって抗菌活性が高まり、食品の衛生面と保存性が向上することが分かっています（Lee, J.Y.; Kim, C.H.; Jung, H.G.; Shin, T.G.; Seo, J.M.; Lee, Y.R. 2008）。このことは、（Eom, S.H.; Park, H.J.; Seo, D.W.; Kim, W.W.; Cho, D.H. 2009 | Leung, T.K.; Huang, P.J.; Chen, Y.C.; Lee, C.M. 2011）からも裏付けされている。このことは、特許の中で「本発明は、フィルムからの酸素の流出を抑え、遠赤外線を放射できる樹脂との複合材料を形成することにより、基材の透明度の低下を最小限に抑えた農作物包装用フィルムを提供するものである」と裏付けされている。
特許KR20190070071Aのプラスチックフィルム内のグラフェン試料
図2 特許のプラスチックフィルムに入ったグラフェン試料。(KR20190070071A. 김립. 2019)
●特許の著者が行ったテストでは、以下の結論が強調されています。"その結果、グラフェン含有フィルムで包装された培養物の変色と腐敗は、グラフェンを含まない対照フィルムと比較して著しく遅れることが確認されました。"グラフェンを含まない対照フィルムで包装されたバナナサンプルは室温14日後に著しい変色と皮膚の劣化が見られ、グラフェンを含むフィルムの場合、変色は一部で済んだのです。特許は2017年に出願され、2019年に公開されましたが、このブレークスルーに関する関連ニュースは2018年に登場し、「韓国のショップは熟しすぎた果物を避けるために精霊バナナのパッケージを導入」という見出しで、（Barr, S. 2018）を参照しています。
グラフェン膜が詰まっていたと思われるバナナ
図3. グラフェン膜が詰まったであろうバナナ。(バー、S. 2018)
●バナナの問題は逸話かもしれませんが、包装媒体の目的に関わる防腐方法として「キトサンを用いた酸化グラフェン」に関わる研究があることを考えると、これは些細なことではないでしょう。ch」であることを明確化すべきである。
包装媒体の目的に関連した防腐方法として、「キトサンと酸化グラフェン」に関わる研究があるため、このことは些細なことではありません。キトサン」または「キトサン」は複合多糖類であり、農業の文脈では、害虫、作物の病気、真菌感染と戦うためなどに使用されていることを明確にしておく必要があります。生物医学の分野では、防腐効果（ここで引用した事例のように、グラフェンや酸化グラフェンとの組み合わせでも）、殺菌効果、創傷治癒効果があるとして使用されている（Choudhary, P.; Ramalingam, B.; Das, SK 2020）。食品包装の文脈では、抗菌活性のために包装表面として使用され（Grande, CD; Mangadlao, J.; Fan, J.; De Leon, A.; Delgado-Ospina, J.; Rojas, JG; Advincula, R. 2017）、さらにハイドロゲルと同様に（Konwar, A.; Kalita, S.; Kotoky, J.; Chowdhury, D. 2016）。バナナを用いた試験に戻ると、（Wang, H.; Qian, J.; Ding, F.による研究では、素のキトサンと比較して、化学架橋に基づくキトサン/酸化グラフェン膜は、機械特性および酸素バリア性が向上している。また、キトサンに酸化グラフェンや膨張グラファイトを積層して膜を形成することも可能である。選択性と安全性から、食品保存用の抗菌フィルムとしての可能性が示された。"
酸素バリアフィルムを塗布したバナナと塗布していないバナナの比較試験
図4. バナナを酸素バリアフィルムでコーティングしたものとしていないものの比較試験。(Wang, H.; Qian, J.; Ding, F. 2018).
キトサン顆粒と押出機による包装フィルムの複合化
図5. 複合キトサン顆粒と包装フィルムを作成するための押出機。(Wang, H.; Qian, J.; Ding, F. 2018)。
●実験からの別の関連する記述は、化合物のpHレベル、およびキトサンのイオン化に関するものです " キトサンは、ポリ（アクリル酸）対イオンによって高度にイオン化し、バルクフィルムに多くの酸化グラフェンを引き寄せることができました。多層膜は成分の組み合わせの特性を持ち、二層膜の数が増えるにつれてE.Coli（大腸菌）阻害活性と抗酸化活性が高まることを示した" という。この説明では、イオン化と酸化グラフェンの関係が明確になっています。他の著者も、包装製品やプロセスにおける酸化グラフェンの使用について同意しており、参照（Venkateshaiah, A.; Cheong, JY; Habel, C.; Wacławek, S.; Lederer, T.; Cernik, M.; Agarwal, S. 2019 | Li, F., Yu, HY, Wang, YY; Zhou, Y., Zhang, H., Yao, JM, Tam, KC 2019）。
●エントリで紹介した特許（KR20190070071A. 김립. 2019）の分析を終えるにあたり、請求項の部分を確認すると、フィルムに用いられるグラフェンの平均厚さは1～20原子層であることが示されています。あとは、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート、前述のグラフェンなどの化合物である。
その他の研究
●グラフェンGや酸化グラフェンGOを用いた食品包装用材料に関する検討は、本エントリーで紹介した特許以外にも、数十件存在する。最近の例としては、（Cheng, Y.; Dong, H.; Wu, Y.; Xiao, K. 2021）が、アミド化酸化グラフェン／スルホン化ポリエーテルエーテルケトン（頭字語はAGO／SPEEK）を含む真空包装用材料を、ミニトマトの保存を指向して開発していることがあげられる。
トマトの包装に使用されたAGO/SPEEKの顕微鏡写真
図6. トマトの包装に使用されたAGO/SPEEKの顕微鏡写真。(Cheng, Y.; Dong, H.; Wu, Y.; Xiao, K. 2021)
●バナナの包装実験に戻ると、（Chowdhury, S.; Teoh, YL; Ong, KM; Zaidi, NSR; Mah, SK 2020）による研究があり、二酸化炭素を用いたポリビニールアルコールPVAフィルムの開発を紹介している。 グラフェンGOである。著者らは、「PVA-GA-GOフィルムは、大腸菌に対して10 mmの阻止域を形成することにより細菌細胞毒性を有することも示され、これは中程度の抗菌活性を有すると評価できる」と述べている。PVA-GA-GOフィルムの細菌細胞毒性は、GOナノプレートが細胞膜に挿入されたことに起因すると考えられる。GOの鋭い刃のような形状により、大腸菌（Escherichia Coli）膜のリン脂質に侵入して破壊し、ナノスケールの空洞や穴を形成する可能性がある」という。酸化グラフェンは、バクテリアの細胞に浸透・接触し、堆積・蓄積するという特殊性を持っているため、これは興味深い。著者らはこのことを次のように確認している。「さらに、GOは高い官能基密度を持ち、物理的に小さいため、バクテリア細胞と接触・相互作用する機会が多く、結果として細胞の堆積をもたらす。直接接触することで、グラフェンナノシートは細胞膜を破壊して膜ストレスを刺激し、最終的に細胞死を引き起こす可能性がある "と述べている。酸化グラフェンGOが細菌の細胞死をもたらすことができるのであれば、ヒトの細胞でもそうなる可能性があり、実際、このことは、以下の著作で肯定されている（Mittal, S.; Kumar, V.; Dhiman, N.; Chauhan, LKS; Pasricha, R. ; Pandey, AK 2016｜Lim、MH；Jeung、IC；Jeong、J；Yoon、SJ；Lee、SH；Park、J；Min、JK 2016｜Gurunathan、S；M. Arsalan-Iqbal, M. Qasim, CH Park, H. Yoo, JH Hwang, K. Hong 2019｜V. Palmieri, MC Lauriola, G. Ciasca, C. Conti;De-Spirito,M, Papi, M. 2017｜Chen, L., Hu, P., Zhang, L., Huang, S., Luo, L., Huang, C. 2012｜Seabra, AB, Paula, AJ, de-Lima, R., Alves, OL, Durán, N. 2014）等がある。
研究に使用した酸化グラフェンのPVA-GA-GO化合物
図7. 研究に使用したPVA-GA-GO系酸化グラフェン化合物。(Chowdhury, S.; Teoh, YL; Ong, KM; Zaidi, NSR; Mah, SK 2020)
●Ghanem, AF; Youssef, AM; Rehim, MHA 2020）の研究は、ポリスチレン容器に酸化グラフェンを導入するために興味深いものである。これは、以下のように逐語的に述べられている。「Hummerの方法で調製した親水性酸化グラフェン（GO）を、in situラジカル重合を用いて疎水性ポリ塩化ビニル（4-ビニルベンジル）（p（VBC））で表面グラフト化した。次に、酸化グラフェン/ポリ（4-ビニルベンジルクロライド）、GP（VBC）をポリスチレンのマトリックスに分散させ、重量に対するフィラーの比率（5%、10%、15%、20%、25%）の異なるナノコンポジット薄膜を得た」。つまり、酸化グラフェンは、食品と接触するあらゆるポリスチレン製品、たとえばプラスチック製のたらい、ヒートシール式のふた、ボトル、フォーム（発泡プラスチック）、持ち帰り用食品容器、要するに食品プラスチックに適用されるのだ。
開発に使用した酸化グラフェン試料
図8 開発に使用した酸化グラフェンサンプル (Ghanem, AF; Youssef, AM; Rehim, MHA 2020)
の研究（Goh, K.; Heising, JK; Yuan, Y.; Karahan, HE; Wei, L.; Zhai, S.; Chen, Y. 2016）は、ポリ乳酸（PLA）を還元グラフェン「rGO」の酸化物とともに使用して、包装特性を改善し、多くの石油誘導体が存在する水蒸気と酸素に対するバリアの問題を解決するために、「この問題に取り組むために、我々は、不浸透性の酸化還元グラフェン（rGO）をコア障壁として用い、外部の保護封止として市販PLAフィルムを用いたサンドイッチ構造のPLA-グラフェン複合フィルムを設計しました" と述べている。著者らは、「rGOの大きな横方向寸法とrGOシート間の小さな層間ギャップが、長く曲がりくねった拡散経路を作り出し、それはrGOバリアの厚さの1,450倍にもなります。インターリーブ構造は、PLA複合フィルム-rGOに優れた加工性を与え、フィルムの作業性と適応能力を向上させました」という結論に達しています。食用油やポテトチップスにPLA-rGO複合食品包装フィルムを使ったシミュレーションでも、酸素や水分に敏感なこれらの食品の保存期間が少なくとも8倍延びることが示されています」。図9からわかるように、酸化グラフェンバリアは、食品と一緒に袋や容器内に含まれる酸素を防水する役割を果たし、食品の保存性を高めているのである。
研究で開発したPLA-rGO膜の断面イメージ図
図9 研究で開発したPLA-rGOフィルムの断面イメージ。(Goh, K.; Heising, JK; Yuan, Y.; Karahan, HE; Wei, L.; Zhai, S.; Chen, Y. 2016)
●他の著者（Huang, HD; Ren, PG; Xu, JZ; Xu, L.; Zhong, GJ; Hsiao, BS; Li, ZM 2014）も、グラフェン酸化物ナノシート " GONS " と組み合わせたものの、ポリ乳酸 PLA の同じアプローチを使っています。最も優れた結果の中で " PLAフィルムのガス透過係数の大きな減少が得られ、O2およびCO2透過係数は、GONSの負荷が体積の1.37%減少すると、それぞれ約45%および68%減少した。" PLAとGONSの組み合わせは、紫外線から食品を保護することができるという特殊性を持っています。彼らは、「GONSの組み込みは、ナノコンポジットフィルムの紫外線の透過を効果的にブロックし、PLAマトリックスを優れた熱安定性を与えることができる」とコメントしており、「包装産業における大規模ハイバリア膜製造」に適した材料であることが強調されています。
●食品包装用の環境生分解性材料の開発も研究されている（Manikandan, NA; Pakshirajan, K.; Pugazhenthi, G. 2020）。本研究では、ポリヒドロキシブチレートPHB（半結晶性熱可塑性バイオポリマー）とグラフェン" G "の材料を作成した。前述の研究と同様に、食品の保護と耐久性のための機械的性質とバリア性が評価されている。興味深いことに、著者らは、「PHB / Gr-NPs ナノコンポジットが細胞毒性が低く、土壌バイオマスによる生分解性が高い」ことを示すグラフェンの細胞毒性に言及し、「湿気と酸素に敏感な食品（ポテトチップスと乳製品）でシミュレーションを行った後、保存期間を4倍に延ばす」ことを付け加えている。
研究に使用した材料の顕微鏡写真 PHB-Gr-NPsのグラフェン
図10 グラフェンのPHB-Gr-NPの研究に使用した材料の顕微鏡写真 (Manikandan, N.A.; Pakshirajan, K.; Pugazhenthi, G. 2020)
意見
●それは、グラフェン " G " 、酸化グラフェン " GO " 、さらに還元酸化グラフェン " rGOO'Hare, D. 2019 | Terzioglu, P.; Altin, Y.; Kalemtas, A.; Bedeloglu, AC 2020) これらは、「酸化グラフェン」「食品」「フィルム」「包装」とも見なすことができることを示しています .
●また、グラフェンは、キトサン（またはキトサン）と共に、あるいは他の成分と一緒に使用して、包帯、ドレッシング、創傷治癒製品を作ることもできる（Fan, Z.; Liu, B.; Wang, J.; Zhang , S., Lin, Q.; Gong, P., Yang, S. 2014｜ Lu, B., Li, T., Zhao, H.; Li, X., Gao, C.; Zhang, S., Xie, E. 2012）。衛生を目的としたハイドロゲルにおける酸化グラフェンの使用も実証されている（Konwar, A.; Kalita, S.; Kotoky, J.; Chowdhury, D. 2016｜パピ, M.; Palmieri, V.; ブグリ, F, M. De Spirito, M. Sanguinetti, C. Ciancico, C. Conti 2016｜X. Wang, Z. Liu, X. Ye, K. Hu, H. Zhong; Yuan, X., Guo, Z. 2015｜Jafari、Z, Rad, AS, Baharfar, R., Asghari, S., Esfahani, MR 2020｜Cheng, W., Chen, Y., Teng, L., Lu, B., Ren, L., Wang, Y. 2018)がある。これらの用途から派生するすべての製品。
●グラフェンの存在を確実に確認するために、プラスチックフィルムや食品包装材を分析し、消費者に除去または回避させることが推奨される。包装材に含まれるグラフェンは、その分解後に接触や沈着によって食品を汚染する可能性があり、またそれを扱う人々も汚染する可能性がある。そのため、実験室での認識が不可欠である。
●もし、これらの食品包装用材料にグラフェンが含まれていることが確認されれば、新たな汚染経路が示されるとともに、食品中の磁気現象に対する別の説明が可能となる。このように、食品は何日も恒常的に接触していることでその性質を獲得する可能性があり、またグラフェンに対するイオン化の効果も十二分に考えられる。これなら、容器や継続的に接触していた人の磁気特性も説明できる。実際、キトサンを含む酸化グラフェンの経皮浸透、あるいはキトサンを含まない酸化グラフェンの経皮浸透は広く実証されており（Justin, R.; Chen, B. 2014）、医薬品供給の一手法として、動物への「オンダンセトロン」（吐き気嘔吐治療薬）投与事例もある（Li, H.; Jia, Y.; Liu, C. 2020）。酸化グラフェンの経皮的特性に関しては、100以上の関連研究があり、このステートメントをサポートしている。
書誌情報
1. バー、S. (2018). 韓国の店舗が「天才的な」バナナのパッケージを公開、熟れすぎを回避 https://www.independent.co.uk/life-style/food-and-drink/banana-packaging-ripe-hack-korea-supermarket-e-mart-ssg-plastic-waste-a8485066.html 【注：リダイレクトでアクセスできない場合はTorブラウザで開いてください】.
2. Chen, L.; Hu, P.; Zhang, L.; Huang, S.; Luo, L.; Huang, C. (2012). 酸化グラフェンおよび多層カーボンナノチューブのヒト細胞およびゼブラフィッシュに対する毒性. Science Chinese Chemistry, 55(10), p. 2209-2216。https://doi.org/10.1007/s11426-012-4620-z。
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11. Ghanem, AF; Youssef, AM; Rehim, MHA (2020). ポリスチレン包装のバリアおよび抗菌剤としての疎水性修飾グラフェン酸化物。Journal of Materials Science, 55(11), p. 4685-4700。https://doi.org/10.1007/s10853-019-04333-7。
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